[論文レビュー] Nonlinearity in the sequential absorption of multiple photons

Christian Buth|arXiv (Cornell University)|Dec 21, 2016

Advanced X-ray Imaging Techniques参考文献 39被引用数 3

ひとこと要約

本稿は、強力な自由電子レーザー光パルス下での窒素原子における逐次的X線吸収をモデル化するために、レート方程式およびボルテラ積分方程式の解析的解を用いて、多光子吸収を分離可能、連結、同時のプロセスに分類する。標準的なレート方程式と短パルス近似では、崩壊過程が存在する際の非線形性を捉えられないと示され、一方でボルテラ積分方程式の逐次近似は、数値的に正確な解を正確に再現することを示している。

ABSTRACT

I classify multiphoton absorption into separable, linked, and simultaneous processes. The first and second types can be distinguished when the rate-equation approximation is valid whereas the third type refers to the case when the full description of multiphoton absorption is essential. For this purpose, rate equations are solved analytically without decay processes which shows that even if many photons are absorbed the interaction with the light field is linear and one has the case of separable multiphoton absorption. Next a short-pulse approximation is investigated in which I first solve the rate equations without decay processes and then solve only rate equations for the ensuing decay. Finally, the full rate equations are examined and a successive approximation of the underlying Volterra integral equation of the second kind is derived leading to linked multiphoton absorption by the involved decay widths. The three methods are applied to a nitrogen atom in intense and ultrafast x rays from free-electron lasers (FELs). The linearity theorem barely approximates the results in the presence of decay processes which is also not satisfactorily corrected for by the short-pulse approximation. The successive approximation gives excellent agreement with the numerically-exact solution of the rate equations.

研究の動機と目的

• レート方程式近似の有効性に基づいて、多光子吸収を分離可能、連結、同時のプロセスに分類すること。
• 崩壊過程を含めた際の逐次的多光子吸収における線形性の破綻を調査すること。
• 2種類目のボルテラ積分方程式を解くための逐次近似法を開発し、検証すること。
• レート方程式、短パルス近似、および逐次近似の数値的正確解に対する精度を比較すること。
• 自由電子レーザーを用いた強力で超短パルスのX線と原子（窒素など）の相互作用へのこれらの手法の適用可能性を評価すること。

提案手法

• 崩壊なしでレート方程式を解析的に解き、崩壊がない場合の線形性を示し、分離可能な多光子吸収領域を確立する。
• 短パルス近似を適用する。まず崩壊なしでレート方程式を解き、その後にのみ崩壊方程式を解く。
• 2種類目のボルテラ積分方程式の逐次近似を導出し、崩壊幅を介して連結多光子吸収をモデル化する。
• 数値的比較の基準として、全系のレート方程式を用いる。
• 自由電子レーザーからの強力で超短パルスのX線下での窒素原子に、すべての3つの手法を適用する。
• 結果の妥当性を確認するため、逐次近似をレート方程式の数値的正確解と比較する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強力なX線パルスの文脈において、分離可能、連結、同時の多光子吸収プロセスはどのように異なるか？
• RQ2 崩壊過程が存在する場合、レート方程式近似が非線形性を捉えられなくなる程度はどの程度か？
• RQ3 短パルス近似は、崩壊に起因する非線形性を適切に補正できるか？
• RQ4 2種類目のボルテラ積分方程式の逐次近似は、レート方程式の数値的正確解を正確に再現できるか？
• RQ5 強いX線場下で、崩壊幅が連結多光子吸収を可能にする役割は何か？

主な発見

• 崩壊過程が存在する場合、レート方程式近似のみでは非線形性を捉えられず、その線形性定理がこのような条件下で破綻することが判明した。
• 短パルス近似は、崩壊に起因する非線形性を満足できるように補正できず、数値的正確解との一致が悪いことが示された。
• 2種類目のボルテラ積分方程式の逐次近似は、レート方程式の数値的正確解と優れた一致を示した。
• 多くの光子が吸収されても、崩壊がない限り相互作用は線形のままであり、分離可能な多光子吸収領域が確認された。
• この手法は、崩壊項を拡張することで共鳴増幅X線多重イオン化（REXMI）および同時2光子吸収を含めるために一般化可能である。
• スパース行列の行列・ベクトル積を用いることで、微細構造分解状態および重い原子へも応用可能となり、計算の実行可能性が向上する。