[論文レビュー] Novel magnetic state in $d^4$ Mott insulators

Oinam Nganba Meetei, William S. Cole+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2013

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates被引用数 8

ひとこと要約

本稿は、強い Hubbard 相互作用 ($U$)、スピン軌道結合 ($\lambda$)、Hund の結合 ($J_H$) の相乗効果によって生じる $d^4$ モット絶縁体における新しい強磁性状態を特定する。原子極限での予測とは異なり、非磁性の $J=0$ 三重項状態であるが、量子揺らぎに起因する超交換作用により局所的磁化モーメントが自発的に生成され、量子相転移が発生し強磁性状態に移行する。この状態は、従来の $d^5$ ルーテニエートとは異なる特徴的な共鳴X線散乱（RXS）のシグネチャーを示す。

ABSTRACT

We show that the interplay of strong Hubbard interaction $U$ and spin-orbit coupling $λ$ in systems with $d^4$ electronic configuration leads to several unusual magnetic phases. Most notably, we find that competition between superexchange and spin-orbit coupling leads to a phase transition from a non-magnetic state predicted by atomic physics to a novel magnetic state in the large $U$ limit. We show that the local moment changes dramatically across this phase transition, challenging the conventional wisdom that local moments are robust against small perturbations in a Mott insulator. The Hund's coupling plays an important role in determining the nature of the magnetism. We identify candidate materials and present predictions for Resonant X-ray Scattering (RXS) signatures of the unusual magnetism in $d^4$ Mott insulators.

研究の動機と目的

• 強い電子相関 ($U$)、スピン軌道結合 ($\lambda$)、Hund の結合 ($J_H$) が同時に存在する $d^4$ モット絶縁体において発生する磁性相を調査すること。
• 局所的磁化モーメントが弱い摂動に対して安定であるという従来の見解に反し、超交換作用によって局所的磁化モーメントが自発的に生成されることを示すこと。
• この新しい磁性状態を示す候補材料を同定し、共鳴X線散乱（RXS）を用いてその観測可能なシグネチャーを予測すること。
• Hund の結合が $d^4$ 系における超交換相互作用の符号を決定する役割を明確にし、$U$ に起因する非磁性原子極限でも、$J_H$ が強磁性を誘導することを示すこと。

提案手法

• 局所的クーロン反発 ($U$)、Hund の結合 ($J_H$)、スピン軌道結合 ($\lambda$) を含む二サイト三軌道 Hubbard モデルの正確な対角化。
• 低エネルギー物理を保持しつつ解析的明快性を高めるために、対角的かつ対称的な軌道依存性を持つ簡略化された hopping モデルの使用。
• 中間励起状態を介した非局所効果を含む共鳴X線散乱（RXS）断面積の導出。電気双極子行列要素と核心殻遷移を組み込む。
• $L_2$ および $L_3$ エッジにおける RXS 截面の計算。磁気的散乱（σ–π）に注目し、スピン秩序を検出するとともに相を区別する。
• 簡略化モデルと現実的 hopping モデルの結果を比較し、軌道異方性に対して強磁性相の安定性を検証すること。
• RXS の中間状態の分析、特に $d^5$ 構成における $J=1/2$ および $J=3/2$ 状態を対象とし、共鳴増幅のパターンを説明すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い $U$、スピン軌道結合 $\lambda$、Hund の結合 $J_H$ が $d^4$ モット絶縁体に作用する際、原子極限を越える新しい磁性相が生じるか？
• RQ2 原子極限で非磁性（$J=0$）と予測される系において、超交換作用が局所的磁化モーメントを生成できるか？
• RQ3 $d^4$ 系における超交換相互作用の符号を決定するHundの結合の役割は何か？
• RQ4 共鳴X線散乱（RXS）のシグネチャーは、$d^4$ モット絶縁体における新しい磁性相と非磁性相とでどのように異なるか？
• RQ5 この新しい磁性状態を有する可能性のある実際の物質は何か？

主な発見

• 原子極限における非磁性の $J=0$ 三重項状態から、大 $U$ 極限における超交換作用に起因する三重項状態との混合により、新しい強磁性状態への量子相転移が発生する。
• 強磁性状態では局所的磁化モーメントが自発的に生成されるが、これはモット絶縁体における局所的磁化モーメントが弱い摂動に対して安定であるという考えに反する。
• 4d/5d酸化物に代表される $J_H = 0.2U$ のような小さな $J_H$ でさえ、強磁性的超交換を誘導し、$J_H$ を無視した場合に予測される反強磁性の傾向を逆転させる。
• $L_2$ および $L_3$ エッジにおける RXS 截面は、強磁性状態で顕著に増幅され、非磁性状態には見られない特徴的な磁気的散乱パターンを示す。
• $d^4$ 系における RXS 応答はスピン軌道結合の強さに強く依存するが、$d^5$ ルーテニエートとは対照的に、$L_2$ は抑制され $L_3$ は増幅される。
• ルーテニエートは、$d^4$ 構成と現実的な $U$、$\lambda$、$J_H$ の値を有するため、この新しい磁性状態を有する有望な候補材料であると特定された。