[論文レビュー] NOVEL SCHEMES FOR ULTRAFAST MANIPULATION OF QUANTUM MATERIALS

Paolo Franceschini, Luca Carletti+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2020

Perovskite Materials and Applications参考文献 46被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、粒子サイズの制御とフェムト秒スケールのキャリア注入を組み合わせることで、CsPbBr3ペロブスカイトナノ粒子におけるFano共鳴の超高速で幾何学的チューニング制御を実証した。ナノ粒子のサイズを調整してFanoディップを達成すると、光励起により通常の大型またはバルク系とは逆向きの透過率変調が誘発される。これは、励起子状態とMie共鳴の相互作用によって、波長未満の空間スケールで全光学的スイッチングを実現可能にする。

ABSTRACT

The full control of the fundamental photophysics of nanosystems at frequencies as high as few THz is key for tunable and ultrafast nano-photonic devices and metamaterials. Here we combine geometrical and ultrafast control of the optical properties of halide perovskite nanoparticles, which constitute a prominent platform for nanophotonics. The pulsed photoinjection of free carriers across the semiconducting gap leads to a sub-picosecond modification of the far-field electromagnetic properties that is fully controlled by the geometry of the system. When the nanoparticle size is tuned so as to achieve the overlap between the narrowband excitons and the geometry-controlled Mie resonances, the ultrafast modulation of the transmittivity is completely reversed with respect to what is usually observed in nanoparticles with different sizes, in bulk systems and in thin films. The interplay between chemical, geometrical and ultrafast tuning offers an additional control parameter with impact on nano-antennas and ultrafast optical switches.

研究の動機と目的

• ハライドペロブスカイトナノ粒子における光学的性質のフェムト秒スケールの変調を達成すること。
• 幾何的制御（Mie共鳴）と超高速キャリアダイナミクスの相互作用を調査すること。
• Fano共鳴の線形形状をチューニングすることで、通常の光励起による透過率応答を逆転させること。
• ナノスケール制御を用いた超高速光スイッチおよびチューナブルメタマテリアルの新設計を可能とすること。

提案手法

• 150 nmおよび300 nmのCsPbBr3ナノ粒子における微小透過率（δT/T）を測定するために、時間分解およびエネルギー分解型ポンププローブ分光法を用いた。
• ナノ粒子のサイズを調整して、狭帯域の励起子と幾何学的制御されたMie共鳴の重なりをチューニングした。
• 非平衡状態の電荷分布とキャビティモードへの結合をモデル化するために有限要素法シミュレーションを実施した。
• 球状ナノ粒子の消光、散乱、吸収断面積を計算するためにMie理論を用いた。
• 測定されたδT/Tスペクトルから屈折率変化を抽出するために、クライマース・クロンイク関係を適用した。
• ニルソン近似および有効質量モデルを用いて、キャリア依存のバンドギャップの再正規化とバンドフィルインを組み込んだ。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノ粒子のサイズは、ハライドペロブスカイトナノ粒子におけるFano共鳴線形形状にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Fano共鳴が反転（ピークではなくディップ）している場合、CsPbBr3ナノ粒子の超高速光学的応答はいかなるものか？
• RQ3 ナノ粒子の幾何形状をチューニングすることで、光励起による光学定数の変化を逆転させることができるか？
• RQ4 Mie共鳴と励起子状態は、フェムト秒スケールの時間領域で遠方電磁場応答をどのように制御するか？
• RQ5 バンドギャップの再正規化とバンドフィルインは、一時的透過率変化の符号と大きさを決定づける役割を果たすか？

主な発見

• 300 nmナノ粒子では、Fano共鳴がディップ（q = −0.41 ± 0.01）を示し、150 nm粒子やバルク系とは逆向きの光励起による透過率応答を示す。
• 300 nmナノ粒子では、2.4 eVで透過率が低下（δT/Tが負）するが、これは150 nm粒子やバルク系で観察される増加とは逆である。
• 300 nmナノ粒子の一時的応答は、バンドギャップの再正規化とバンドフィルインが支配的であり、200 fsでδT/Tが−8 × 10⁻³に達する。
• 有限要素法シミュレーションにより、逆転は励起子状態とMieモードの相互作用に起因し、電気双極子（ED）モードと磁気双極子（MD）モードが主な寄与を示していることが確認された。
• 多重極分解により、Fanoディップにおける光励起が散乱を抑制することが示され、光学的断面積の低下と整合的である。
• モデルは高エネルギー帯間遷移を周波数に依存しない屈折率シフトδn₀として取り入れており、実験的δT/T振幅との一致を向上させた。