[論文レビュー] NV center magnetometry up to 130 GPa as if at ambient pressure

Antoine Hilberer, Loïc Toraille+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 12, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、窒素空孔（NV）中心のための準流動的圧力環境を創出するためにダイヤモンドアンビル先端にマイクロピラーを加工することを提案し、130 GPaまで安定した光学的磁気共鳴（ODMR）を実現する。歪み応力の低減により、常圧下のNV中心と同様の磁気感度を維持でき、100 GPaを超える圧力下で超水素化物のマイスナー効果を直接観測可能となる。

ABSTRACT

Engineering a layer of nitrogen-vacancy (NV) centers on the tip of a diamond anvil creates a multipurpose quantum sensors array for high pressure measurements, especially for probing magnetic and superconducting properties of materials. Expanding this concept above 100 GPa appears to be a substantial challenge. We observe that deviatoric stress on the anvil tip sets a limit at 40-50 GPa for practical magnetic measurements based on optically detected magnetic resonance (ODMR) of NV centers under pressure. We show that this limit can be circumvented up to at least 130 GPa by machining a micropillar on the anvil tip to create a quasi-hydrostatic stress environment for the NV centers. This is quantified using the pressure dependence of the diamond Raman shift, the NV ODMR dependence on applied magnetic field, and NV photoluminescence spectral shift. This paves the way for direct and reliable detection of the Meissner effect in superconductors above 100 GPa, such as super-hydrides.

研究の動機と目的

• 50 GPaを超える圧力下でNV中心の磁気センシング性能が低下する標準的ダイヤモンドアンビルセルにおける歪み応力の制限を克服すること。
• NV中心を量子センサーとして用いて、高圧環境下で高感度かつ空間分解能の高い磁気測定を可能とすること。
• マイクロピラー構造を施したアンビル先端により、100 GPaを超える圧力下でもNV中心に準流動的状態を回復させることの実証。
• メガバー圧力下における超伝導性材料（例：超水素化物）のマイスナー効果を直接観測することを可能とすること。

提案手法

• 焦点を合わせたイオンビーム（FIB）またはフェムト秒レーザーを用いて、ダイヤモンドアンビルのキューレット部にマイクロピラーを加工し、応力集中を緩和する。
• FIBを用いてアンビル表面から約10 nmの深さに、高密度のNV中心（約10⁴ NV/µm²）を形成し、局所的センシングを実現する。
• レニウムガスケットにエポキシで満たされたスリットを設け、レンツレンズ効果に類似した構造によりマイクロ波励起を集中させ、ODMR信号の検出感度を向上させる。
• アンビル先端におけるダイヤモンドラーマンシフトのキャリブレーションを用いて圧力を測定し、NV中心の光学的および磁気的応答と照合する。
• 静磁場を[100]軸に印加し、ゼロ磁場分裂および共鳴中心周波数の変化を追跡するODMR測定を実施する。
• 異方性パラメータαを用いたスピン・メカニカル相互作用モデルを適用し、準流動的状態の定量的評価と妥当性を検証する。

Figure 1: (a) Energy diagram of the NV center ground state and evolution under stress. (b) Schematic cross-section of the location of NV centers implanted as a layer below the anvil culet surface. (c) Design of the machined gasket compatible with the MW excitation of the NV centers. Red arrows show

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 標準的ダイヤモンドアンビル先端における歪み応力が50 GPaを超える圧力下でNV中心の磁気センシングを制限する要因となり得るか。そのメカニズムは何か？
• RQ2 アンビル先端をマイクロピラー構造に加工することで、100 GPaを超える圧力下でもNV中心に準流動的状態を回復させることができるか？
• RQ3 極限圧縮下において、マイクロピラー形状を取ったNV中心のODMR応答は、常圧下の挙動をどの程度保持するか？
• RQ4 本手法を用いることで、130 GPaまでの圧力下でもNV中心の磁場感度を維持できるか？
• RQ5 マイクロピラー構造下におけるNV中心のゼロ磁場分裂および共鳴周波数シフトの圧力依存性はどのように定量的に評価できるか？

主な発見

• マイクロピラー設計により、130 GPaまで安定したODMR測定が可能となり、100 GPaまではコントラストがほぼ一定を維持し、高圧域ではわずかに劣化するにとどまる。
• マイクロピラー上でのODMR共鳴周波数シフトの圧力依存性は13.42 ± 0.14 MHz/GPaであり、標準的アンビルの9.68 ± 0.8 MHz/GPaと比較して顕著に低く、応力誘発分裂の低減を示している。
• ゼロ磁場分裂（Δσ）の圧力依存性はマイクロピラー上では0.29 ± 0.03 MHz/GPaにとどまり、標準的アンビルの3.89 ± 0.06 MHz/GPaと比較して著しく低減しており、歪み応力の抑制が確認された。
• 異方性パラメータα ≈ 0.95が圧力範囲全域で一定を示し、マイクロピラー内でのNV中心はほぼ完全な流動的状態にあることが示された。
• NV中心のゼロフォノンライン（ZPL）のブルーシフトは、圧縮されたダイヤモンド体積に比例し、勾配は-769 ± 4 meV/(cm³·mol⁻¹)であり、標準的アンビルの-434 ± 2 meV/(cm³·mol⁻¹)と比較して著しく急勾配である。
• FIBおよびフェムト秒レーザーを用いた異なるプロセスを用いた4つの独立実験により、マイクロピラー設計の再現性および耐久性が検証された。

Figure 2: (a) Scanning electron microscope image of a FIB-machined micropillar on a diamond anvil culet of 100 µm diameter. The bottom panel shows a schematic cross-section with the distortion under pressure of the culet. (b) Energy of the NV center zero-phonon line (ZPL) as a function of pressure a