[論文レビュー] Observation of a first order phase transition to metal hydrogen near 425 GPa

Paul Loubeyre, F. Occelli+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2019

High-pressure geophysics and materials参考文献 31被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、トロイダルダイヤモンドアンビルセル（T-DAC）を用いて、425 GPa近傍で金属水素への一次相転移が初めて実験的に観測された。放射光赤外分光法により、圧力上昇に伴い連続的なバイブロン周波数シフトとバンドギャップの閉じられ方が観察され、0.5 eVまで減少した後、急激な金属化が発生した。これは、圧力解放時にほぼゼロのヒステリシスを示す構造的転移を示しており、おそらくCmca-12相への転移であると推定される。

ABSTRACT

Hydrogen has been the essential element in the development of atomic and molecular physics1). Moving to the properties of dense hydrogen has appeared a good deal more complex than originally thought by Wigner and Hungtinton in their seminal paper predicting metal hydrogen2): the electrons and the protons are strongly coupled to each other and ultimately must be treated equally3)4). The determination of how and when molecular solid hydrogen will transform into a metal is the stepping stone towards a full understanding of the quantum-many body properties of dense hydrogen. The quest for metal hydrogen has pushed major developments of modern experimental high pressure physics, yet the various claims of its observation over the past 30 years have remained controversial5)6)7). Here we show a first order phase transition near 425 GPa from insulator molecular solid hydrogen to metal hydrogen. Pressure in excess of 400 GPa could be achieved by using the recently developed Toroidal Diamond Anvil Cell (T-DAC)8). The structural and electronic properties of dense solid hydrogen at 80 K have been characterized by synchrotron infrared spectroscopy. The continuous vibron frequency shift and the electronic band gap closure down to 0.5 eV, both linearly evolving with pressure, point to the stability of the insulator C2/c-24 phase up to the metallic transition. Upon pressure release, the metallic state transforms back to the C2/c-24 phase with almost no hysteresis, hence suggesting that the metallization proceeds through a structural transformation within the molecular solid, presumably to the Cmca-12 structure. Our results are in good agreement with the scenario recently disclosed by an advanced calculation able to capture many-body electronic correlations9).

研究の動機と目的

• 超高圧下における固体分子状水素が金属状態に転移する条件を実験的に特定すること。
• 高密度水素における金属化の存在と性質に関する長年の論争を解消すること。
• 先進的な超高圧技術を用いて、金属化転移付近における水素の構造的・電子的進化を特徴づけること。
• 実験データと照合することで、高密度水素における多体電子効果の理論的予測を検証すること。

提案手法

• 金属水素の形成領域にアクセスできるよう、400 GPaを超える圧力を発生させるためにトロイダルダイヤモンドアンビルセル（T-DAC）を用いた。
• 80 Kで放射光を用いた赤外分光法を実施し、固体水素の振動モード（バイブロン周波数）および電子バンドギャップの進化を調べた。
• 圧力上昇に伴い、バイブロン周波数の連続的シフトおよび電子バンドギャップの減少を追跡した。
• 圧力解放サイクルを実施し、ヒステリシスを評価し、相転移の可逆性および性質を推定した。
• 多体電子相関を含むab initio計算と照合することで、転移メカニズムの妥当性を検証した。
• 金属化以前の絶縁体相としてC2/c-24相が特定され、金属化に伴いCmca-12相への構造的転移が推定された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 固体分子状水素が一次相転移を経て金属状態に転移するのはどの圧力か？
• RQ2 高密度水素の金属化に伴い生じる電子的および構造的変化の性質は何か？
• RQ3 金属化プロセスは可逆的であり、圧力解放時にヒステリシスを示すか？
• RQ4 バイブロン周波数およびバンドギャップの進化に関する実験的観察は、多体効果を含む理論的予測とどのように一致するか？
• RQ5 超高圧下で形成される金属状水素の結晶構造はおそらくどのようになるか？

主な発見

• 金属水素への一次相転移が約425 GPaで観測され、これは固体水素における金属化の直接的実験的証明として初めての報告である。
• 絶縁体相であるC2/c-24相は転移まで安定に保たれ、圧力上昇に伴いバイブロン周波数が連続的にシフトし、電子バンドギャップが圧力に比例して0.5 eVまで閉じられた。
• 圧力解放後に金属相はC2/c-24相へと元に戻り、ヒステリシスは最小限に抑えられ、非常に高い可逆性を持つ構造的転移であることが示された。
• この転移は、単なる電子的転移ではなく、分子固体内での構造的変化であると解釈され、おそらくCmca-12相への転移であると推定される。
• 実験結果は、多体電子相関を含む最近のab initio計算と強く一致している。
• T-DACの使用により、400 GPaを超える安定な圧力領域に到達でき、本番の相転移観測が初めて可能になった。