[論文レビュー] Observation of conduction electron spin resonance in boron doped diamond

Péter Szirmai, Gábor Fábián+8 more|arXiv (Cornell University)|May 10, 2013

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 11

ひとこと要約

本研究は、ホウ素ドーピングされたダイヤモンド（BDD）における伝導電子スピン共鳴（CESR）の初回観測を報告し、温度に依存しないESR信号強度と理論的状態密度と一致するパウリスピン感受率により、移動電子の存在を確認した。CESRの線幅は温度上昇に伴い増加し、Elliott-Yafetスピン緩和メカニズムと整合的であり、g因子は抵抗率および線幅と異常な相関を示した。

ABSTRACT

We observe the electron spin resonance of conduction electrons in boron doped (6400 ppm) superconducting diamond (Tc =3.8 K). We clearly identify the benchmarks of conduction electron spin resonance (CESR): the nearly temperature independent ESR signal intensity and its magnitude which is in good agreement with that expected from the density of states through the Pauli spin-susceptibility. The temperature dependent CESR linewidth weakly increases with increasing temperature which can be understood in the framework of the Elliott-Yafet theory of spin-relaxation. An anomalous and yet unexplained relation is observed between the g-factor, CESR linewidth, and the resistivity using the empirical Elliott-Yafet relation.

研究の動機と目的

• Tc = 3.8 K を示す超伝導性ホウ素ドーピングダイヤモンド（BDD）における伝導電子スピン共鳴（CESR）の同定および特性評価を目的とする。
• 常磁性状態における電子スピン共鳴（ESR）分光法を用いて、伝導電子のスピン緩和時間 τs を決定することを目的とする。
• 反転対称性を有する新規金属的半導体において、Elliott-Yafetスピン緩和理論の妥当性を検証することを目的とする。
• 新規材料系において、g因子の変化、線幅、抵抗率の間の経験的Elliott-Yafet関係を検証することを目的とする。
• 実験的ESR強度からパウリスピン感受率を導出し、バンド構造に基づく状態密度と比較することを目的とする。

提案手法

• 5–300 K の温度範囲で、微細に粉砕したBDD粉末に対して9 GHzのマイクロ波ESR分光法を実施した。
• 伝導電子由来の広いESR線を検出可能とするために、大きな磁場モードを用いた。
• ESRスペクトルをローレンツ関数成分に分離して、伝導電子由来の信号（A）、局在欠陥由来の信号（B, C）、その他の特徴（D）を分離した。
• Mn:MgO（g = 2.0023）を基準としてg因子をキャリブレーションし、KC60を基準としてスピン感受率（χs = 8×10⁻⁴ emu/mol）を決定した。
• 実験的信号強度と理論的状態密度の比較のために、パウリスピン感受率の式 χs = (gμB)²N(EF)/3 を適用した。
• g因子、線幅、抵抗率の依存性を分析するため、経験的Elliott-Yafet関係 ∆g ∝ ∆B / ρ を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ホウ素ドーピングダイヤモンドに伝導電子スピン共鳴（CESR）を実験的に観測できるか。その特徴的な分光的シグネチャは何か？
• RQ2 温度に依存しないESR信号強度およびその大きさは、状態密度から導出されたパウリスピン感受率と一致するか？
• RQ3 CESR信号の温度依存的線幅は、Elliott-Yafetスピン緩和メカニズムと整合的か？
• RQ4 BDDにおけるg因子、ESR線幅、抵抗率の相関関係は何か。これは経験的Elliott-Yafet関係と一致するか？
• RQ5 BDDにおける伝導電子のスピン緩和時間 τs は何か。理論的予測と比較するとどうなるか？

主な発見

• g ≈ 2.16(3) の広いESR信号で、温度にほぼ依存しない強度が確認され、これが伝導電子スピン共鳴（CESR）として同定され、移動電子の存在が裏付けられた。
• 測定されたスピン感受率（χs ≈ 1.5×10⁻⁷ emu/mol）は、バンド構造計算から得られた理論値と一致し、パウリ感受率起因であることが検証された。
• CESRの線幅は温度上昇に伴い増加（100 Kで約15 mT、300 Kで約25 mT）、Elliott-Yafetスピン緩和メカニズムと整合的である。
• g因子の変化、線幅、抵抗率の間には、予想される経験的Elliott-Yafet関係から逸脱した異常な相関が観測された。
• 線幅（∆B ≈ 25 mT）から、γ/2π = 28.0 GHz/T を用いて τs = 1/(γ∆B) の式を適用し、300 Kにおけるスピン緩和時間 τs を約1.5 ps と推定した。
• 局在欠陥由来の信号（g ≈ 2.003）は、Curie的 1/T の温度依存性を示し、そのパラ磁気的起源が確認された。