[論文レビュー] Observation of Floquet states in graphene

Marco Merboldt, Michael Schüler+12 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2024

Graphene research and applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、極端紫外線（EUV）プローブパルスを用いた時間分解モーメンタムマイクロスコピーを用いて、単層グラフェンにおけるフロケ状態の直接的実験的証明を提供している。線形偏光を有する赤外光を用いて電子バンドを強制的に駆動することで、研究者たちは写真発射スペクトルにおいてフロケサイドバンドとボルコフ状態との量子経路干渉を観測し、光によって修飾されたディラックバンドの存在を確認した。これは、超高速デコherenceにもかかわらずグラフェンにおけるフロケ工学の妥当性を裏付けている。

ABSTRACT

Recent advances in the field of condensed-matter physics have unlocked the potential to realize and control emergent material phases that do not exist in thermal equilibrium. One of the most promising concepts in this regard is Floquet engineering, the coherent dressing of matter via time-periodic perturbations. However, the broad applicability of Floquet engineering to quantum materials is still unclear. For the paradigmatic case of monolayer graphene, the theoretically predicted Floquet-induced effects, despite a seminal report of the light-induced anomalous Hall effect, have been put into question. Here, we overcome this problem by using electronic structure measurements to provide direct experimental evidence of Floquet engineering in graphene. We report light-matter-dressed Dirac bands by measuring the contribution of Floquet sidebands, Volkov sidebands, and their quantum path interference to graphene's photoemission spectral function. Our results finally demonstrate that Floquet engineering in graphene is possible, paving the way for the experimental realization of the many theoretical proposals on Floquet-engineered band structures and topological phases.

研究の動機と目的

• 超高速デコherenceのための懐疑的見解にかかわらず、単層グラフェンにおけるフロケ工学の明確な実験的証明を提供すること。
• 照射下でのバンド構造を直接プローブすることで、以前の光誘発異常ホール効果に関する報告の論争を解消すること。
• 一貫した光駆動を用いたグラフェンにおけるトポロジカルフロケ位相を実現可能であることを示すこと。
• 写真発射スペクトルにおけるフロケサイドバンドとボルコフ状態との干渉を同定および特徴付けること。
• 周期的駆動下におけるグラフェンの光誘発バンドギャップおよびトポロジカル位相転移の理論的予測を検証すること。

提案手法

• 高調波生成により得られる極端紫外線（EUV）レーザーパルスを用いた時間分解モーメンタムマイクロスコピーを採用し、光によって修飾されたグラフェンのエネルギー-動量分散をプローブした。
• 650 meV、100 fs、3 MV/cm の線形偏光赤外（IR）パルスを用いて、電子構造を一貫して駆動し、フロケ状態を誘発した。
• ポンプおよびプローブ両方の場を組み込んだ時間に依存するハミルトニアンと効果的ベクトルポテンシャル $\mathbf{A}_{\text{eff}}(t)$ を用いて、光物質結合をモデル化した。
• 非平衡グリーン関数形式と第一原理行列要素を用いて写真発射スペクトルを計算し、ARPESマップをシミュレートした。
• 実験的ARPESデータと理論的シミュレーションを比較し、フロケサイドバンド、ボルコフ状態、およびそれらの量子干渉の痕跡を同定した。
• 写真発射過程における時間に依存するエネルギーシフトを考慮するため、位相因子 $\varphi(\mathbf{k},t,t') = \int_{t'}^{t} d\bar{t} [\varepsilon_f(\bar{t}) - \omega_{\text{pr}}] $ をモデル化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 一貫した赤外照射下における単層グラフェンでフロケ状態を実験的に観測できるか？
• RQ2 時間分解ARPESにおいて、フロケサイドバンドとボルコフ状態との干渉のスペクトル的特徴は何か？
• RQ3 現在の超高速ARPES装置のエネルギー分解能は、グラフェンにおける光誘発バンドギャップを解像できるか？
• RQ4 フロケ状態とボルコフ状態との間の量子経路干渉効果は、写真発射スペクトルにどのように現れるか？
• RQ5 実験的幅の拡大効果が、グラフェンにおけるフロケ誘発エネルギーギャップの検出をどの程度曇らせるか？

主な発見

• 赤外照射下のグラフェンの写真発射スペクトルにおいて、フロケサイドバンドとボルコフ状態との量子経路干渉が直接観測された。
• 理論的モデリングにより、K₁点における70 meVのフロケエネルギーギャップが存在することが確認されたが、広がり効果によりスペクトル的に隠蔽されている。
• 測定されたARPESスペクトルは、155 meV（FWHM）の顕著なスペクトル幅の拡大を示しており、20 fsのプローブパルス幅をはるかに超えていることから、プローブ時間以外の幅の拡大機構が存在することが示された。
• 実験で明確なエネルギーギャップの痕跡が観測されなかったにもかかわらず、測定値と計算値のARPESマップの一致により、光によって修飾された電子状態の存在が確認された。
• 本研究は、グラフェンにおけるフロケ工学の理論的枠組みを検証した。一貫した光駆動が、観測可能なバンド構造の変化を生じさせることを示した。
• 超高速デコherence（約10–20 fs）が存在する中でも、干渉効果を通じた明確なフロケ状態の証明により、以前の論争が解決された。