[論文レビュー] Observation of rotational Brownian motion of single diamond nanoparticles

Masazumi Fujiwara, Yutaka Shikano+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 51被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、窒素空孔（NV）中心の電子スピンをナノスケールセンサーとして用い、11.4 nmの単一ダイヤモンドナノ粒子における回転ブラウン運動の検出を実証した。基板からの徐々な剥離中に連続波電子スピン共鳴（ESR）分光法の線幅拡張をモニタリングすることで、1.8 MHzのFWHM拡張を観測した。これは、アインシュタイン＝スモリュツキー関係式を用いて予測された回転拡散定数と定量的に一致しており、ナノスケールでリアルタイムかつ高感度な回転動的センシングが可能であることを示している。

ABSTRACT

Capturing the rotational motion of single nanoparticles has been hindered owing to the difficulty of acquiring directional information under the optical diffraction limit. Here, we demonstrate that electron spins of single nitrogen vacancy (NV) centers can sense the rotational Brownian motion of their host nanodiamonds. When nanodiamonds are gradually detached from the substrates that they were fixed to, their optically detected spin resonance peaks are broadened by 1.8 MHz, which corresponds to the rotational diffusion constant of nanoparticles with a diameter of 11.4 nm from the Einstein-Smoluchowski relation.

研究の動機と目的

• 光学回折限界以下のナノ粒子における回転運動を検出する課題を克服すること。
• 窒素空孔（NV）中心の電子スピン応答を用いて、個々のナノダイヤモンドの回転ブラウン運動をセンシングする手法を開発すること。
• ESR線幅拡張とアインシュタイン＝スモリュツキー関係式を関連付けることで、ナノダイヤモンド内の回転拡散動的を定量すること。
• 複雑な環境下でも長期間にわたり安定的かつ高分解能でナノスケールの回転動的をモニタリング可能にする。

提案手法

• NV中心を有する単一ナノダイヤモンドをカバースリップに固定し、独自のセルを用いたpH制御プロファイリングにより徐々に剥離させた。
• 共焦点蛍光顕微鏡を用いて、蛍光発光を介して個々のNV中心の特定と追跡を行った。
• マイクロ波励起を変調し、オン・オフ状態での蛍光強度変化を検出することで、連続波電子スピン共鳴（ESR）を測定した。
• ESR分光法は、マイクロ波照射中にAPD信号をゲーティングすることで抽出した。繰り返し周波数は2 kHz、ゲート幅は200 µsであった。
• NV中心のスピンコherenveは、ナノ粒子の回転によって誘発される幾何的位相のゆらぎに敏感であり、これによりESR線幅が拡張した。
• 観測された線幅拡張を用いて、アインシュタイン＝スモリュツキー関係式を用いて回転拡散定数を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノダイヤモンド内の単一NV中心の電子スピンは、そのマトリックス粒子の回転ブラウン運動を検出可能か？
• RQ2 回転拡散が、NV中心のESR分光法において測定可能な線幅拡張を引き起こす程度はどの程度か？
• RQ3 11.4 nmのナノダイヤモンドの回転拡散定数は、ESR線幅変化から定量的に抽出可能か？
• RQ4 ナノダイヤモンドの基板からの剥離ダイナミクスとESR線幅拡張にはどのような相関があるか？

主な発見

• 基板からの剥離に伴い、単一NV中心のESR分光法で1.8 MHzの全幅半最大（FWHM）拡張が観測された。
• 観測された線幅拡張は、11.4 nmの直径を有するナノダイヤモンドに対して1.8 × 10^10 s⁻¹の回転拡散定数に対応しており、アインシュタイン＝スモリュツキー関係式と整合的である。
• ESR線幅拡張は、基板からの徐々な剥離に伴う回転ブラウン運動の発生と直接関連しており、本手法の回転動的センシングへの感受性を確認した。
• 本手法により、光学回折限界を超えて、リアルタイムかつ非破壊的かつ長期間にわたる単一ナノ粒子レベルの回転運動モニタリングが可能である。
• 本手法はpHおよび温度の変化に対しても頑健であり、NVドーピングナノダイヤモンドの光安定性を活用して、長時間にわたる測定が可能である。