[論文レビュー] Observation of wave-packet branching through an engineered conical intersection

Christopher S. Wang, Nicholas Frattini+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2022

Photoreceptor and optogenetics research被引用数 7

ひとこと要約

この論文は、超伝導回路量子電磁力学プロセッサを用いて、調整可能なトランスモンキュービットと2つのマイクロ波キャビティ間の結合を介し、人工的に設計された円錐的交差を介して波束の分岐を実証した。非断熱的化学的ダイナミクスを模擬するため、トランスモンキュービットと2つのマイクロ波キャビティの間の可変結合を用いた。主な発見は、電子キュービットの位相破壊が反応座標に沿った分岐を駆動することであり、円錐的交差部で分岐が強化されていることが観測された。これは反応収率を支配する測定に起因する位相破壊メカニズムを示している。

ABSTRACT

In chemical reactions, the interplay between coherent evolution and dissipation is central to determining key properties such as the rate and yield. Of particular interest are cases where two potential energy surfaces cross at features known as conical intersections (CIs), resulting in nonadiabatic dynamics that may promote ultrafast and highly efficient reactions when rovibrational damping is present. A prominent chemical reaction that involves a CI is the cis-trans isomerization reaction in rhodopsin, which is crucial to vision. CIs in real molecular systems are typically investigated via optical pump-probe spectroscopy, which has demanding spectral bandwidth and temporal resolution requirements, and where precise control of the environment is challenging. A complementary approach for understanding chemical reactions is to use quantum simulators that can provide access to a wider range of observables, though thus far combining strongly interacting linear (rovibrational) and nonlinear (electronic) degrees of freedom with engineered dissipation has yet to be demonstrated. Here, we create a tunable CI in a hybrid qubit-oscillator circuit QED processor and simultaneously track both a reactive wave-packet and electronic qubit in the time-domain. We identify dephasing of the electronic qubit as the mechanism that drives wave-packet branching along the reactive coordinate in our model. Furthermore, we directly observe enhanced branching when the wave-packet passes through the CI. Thus, the forces that influence a chemical reaction can be viewed as an effective measurement induced dephasing rate that depends on the position of the wave-packet relative to the CI. Our results set the groundwork for more complex simulations of chemical dynamics, offering deeper insight into the role of dissipation in determining macroscopic quantities of interest such as the quantum yield of a chemical reaction.

研究の動機と目的

• 従来の分光法やab initioシミュレーションの限界を克服して、円錐的交差を含む非断熱的化学的ダイナミクスを量子プロセッサを用いて模擬すること。
• エンジニアリングされた散乱が反応ダイナミクス中の波束分岐をどのように駆動するかを調査すること。
• 強い散乱および非断熱効果を含む、結合した電子的および振動的自由度を持つ複雑な化学反応をシミュレートするためのプラットフォームを実証すること。
• 量子測定の反作用と巨視的反応収率との間の関係を確立すること。

提案手法

• 2つの3D同軸共振器（アリスとボブ）を共通のトランスモンキュービットに結合させたハイブリッドキュービット・オシレーター回路量子電磁力学プロセッサを設計し、可変的な円錐的交差を形成した。
• qubitに静的デチューニングを伴うラビ駆動を適用することで、駆動された固有状態の断熱的準備が可能となり、高次のトランスモン準位への漏れが抑制された。
• キャビティモードに同時作用するレッドおよびブルー側帯駆動により、モデルハミルトニアンが実装され、反応座標と電子状態の進化が制御可能となった。
• 専用のアシスタントモジュールにより、キュービット状態の独立したトモグラフィーが可能であり、ボブは50 Ωラインにオーバーカップリングされ、線幅κb/2π ≈ 320 kHzを達成した。
• 理論的予測のため、時間領域のマスター方程式に Lindblad 項（キャビティ減衰κb とキュービット位相破壊γy）を含め、QuTiP を用いて解いた。
• 実験データは、自由パrameterを一切使用しない理論的シミュレーションと比較され、γy の独立的な測定によるT2ρx とキャリブレーション済み結合強度が用いられた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エンジニアリングされた散乱は、量子シミュレータ内の円錐的交差を通過する波束分岐にどのように影響するか？
• RQ2 円錐的交差を含む非断熱ダイナミクスは、超伝導回路プラットフォームでコherently制御可能であり、観測可能か？
• RQ3 キュービットの位相破壊は、模擬化学反応における反応座標に沿った分岐を駆動する役割を果たすか？
• RQ4 波束の位置が円錐的交差に対してどのように配置されているかが、分岐比および反応収率に与える影響は？
• RQ5 測定の反作用は、化学反応における量子収率を支配する物理的メカニズムとして、どの程度解釈可能か？

主な発見

• 電子キュービットの位相破壊が、模擬系における反応座標に沿った波束分岐を駆動する主なメカニズムであると特定された。
• 波束が人工的円錐的交差部を通過する際、波束分岐が直接観測され、非断熱ダイナミクスが確認された。
• 有効な測定に起因する位相破壊率は、波束の円錐的交差からの相対的位置に依存し、量子測定と反応ダイナミクスの間の関係が明確に示された。
• マスター方程式の理論的シミュレーションは、自由パrameterを一切使用せず実験データと一致し、モデルと制御の正確性が裏付けられた。
• 反応座標の波束および電子キュービットの両方に対する高精度な制御が達成され、非断熱進化の時間領域追跡が可能となった。
• 本研究の結果は、強い結合、散乱、非断熱効果を含む複雑な化学ダイナミクスをシミュレートするスケーラブルなプラットフォームを確立した。これはロドプシン異性化反応のような反応における量子収率の理解に応用可能である。