[論文レビュー] On-the-Fly Active Learning of Interpretable Bayesian Force Fields for Atomistic Rare Events

Jonathan Vandermause, Steven B. Torrisi+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2019

Machine Learning in Materials Science被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、ガウス過程回帰に基づく解釈可能で低次元のベイジアン力場を用いて、最小限の第一原理訓練データで原子的レアイベントをモデル化する、新規のオンザフライアクティブラーニングフレームワークFLAREを紹介する。分子動力学における動的データ取得をモデルの不確実性が駆動することで、約100回のDFT計算で高い精度を達成し、多元素材料やレア拡散現象を含む複雑な系においても、自動的で不確実性駆動のモデル更新が可能となる。

ABSTRACT

Machine learned force fields typically require manual construction of training sets consisting of thousands of first principles calculations, which can result in low training efficiency and unpredictable errors when applied to structures not represented in the training set of the model. This severely limits the practical application of these models in systems with dynamics governed by important rare events, such as chemical reactions and diffusion. We present an adaptive Bayesian inference method for automating the training of interpretable, low-dimensional, and multi-element interatomic force fields using structures drawn on the fly from molecular dynamics simulations. Within an active learning framework, the internal uncertainty of a Gaussian process regression model is used to decide whether to accept the model prediction or to perform a first principles calculation to augment the training set of the model. The method is applied to a range of single- and multi-element systems and shown to achieve a favorable balance of accuracy and computational efficiency, while requiring a minimal amount of ab initio training data. We provide a fully open-source implementation of our method, as well as a procedure to map trained models to computationally efficient tabulated force fields.

研究の動機と目的

• 膨大な手動訓練データを必要とする従来の機械学習力場の高い計算コストと一般化性能の低さに対処すること。
• 分子動力学シミュレーション中に、事前に指定された訓練セットに依存せずに、自動的に重要なDFTデータポイントを同定・計算する手法を開発すること。
• 力場予測における信頼性の高い解釈可能な不確実性推定値を提供し、モデルの改善を導き、レアイベントシミュレーションにおける信頼性を確保すること。
• 人為的干渉を最小限に抑えた、効率的でスケーラブルかつ自動化された力場訓練手法を、複雑な材料に適用できること。
• 訓練済みのガウス過程モデルを計算的に効率的なテーブル化スプライン力場にマッピングし、大規模なシミュレーションに活用できること。

提案手法

• 物理的に妥当な低次元のn体核（2体および3体）を用いたガウス過程回帰モデルを採用し、原子間エネルギーと力のモデル化を実現することで、解釈可能性を確保するとともにモデルの複雑さを低減する。
• モデルの不確実性は、GPの予測分散によって定量化され、不確実性が最も高い構造を特定することでアクティブラーニングが駆動される。
• オンザフライ分子動力学の過程で、アルゴリズムはリアルタイムに、GP予測を信頼するか、不確実性のしきい値に基づいて新たなDFT計算を実行するかを決定する。
• ハイパーパrameterは、対数マージナル尤度のBFGS最適化を用いた最大マージナル尤度推定により、データ駆動的に調整される。
• 訓練済みのGPモデルは、大規模MDシミュレーションに使用可能な高精度で計算効率の良い3次スプライン補間関数に変換される。
• 全パイプラインは、DFTにはQuantum ESPRESSO、生産用MDにはLAMMPSと統合されたオープンソースのFLAREソフトウェアパッケージに実装されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モデルの不確実性に基づくアクティブラーニングが、正確な力場を訓練するための必要なDFT計算回数を顕著に削減できるか？
• RQ2 信頼性のある不確実性推定値を備えた解釈可能な低次元ベイジアン力場を、MDシミュレーション中のオンザフライデータ取得に活用できるか？
• RQ3 このようなフレームワークは、最小限の訓練データで多元素系におけるレアイベント（例：結晶の融解や拡散）を信頼性高くモデル化できるか？
• RQ4 従来のML力場と比較して、得られた力場の精度と計算効率の両面で優れた性能を示すか？
• RQ5 GPベースの力場は、生産スケールのシミュレーションにおいて精度を損なわずに、テーブル化スプラインモデルに効果的にマッピングできるか？

主な発見

• 本手法は、約100回の第一原理計算で高い精度を達成し、従来手法と比較して訓練データの要件を顕著に低減した。
• GPの不確実性に基づくアクティブラーニング戦略により、遷移状態やレアイベントなどの重要な構造をオンザフライシミュレーション中に信頼性高く同定できる。
• 得られた力場は解釈可能であり、物理的に妥当なn体相互作用に基づくため、力の寄与要因について直接的な物理的洞察が得られる。
• 本モデルは、AgIやCu-Au合金のような系における急速な結晶融解やレア拡散現象のシミュレーションにおいて、強固な性能を示した。
• GPモデルを3次スプライン補間関数にマッピングすることで、生産用MDにおける力の評価速度が桁違いに向上し、同時に精度を保持した。
• オープンソースのFLAREパッケージにより、再現性が確保され、広範な採用が可能になった。多元素系および不確実性を考慮したシミュレーションを完全にサポートしている。