[論文レビュー] On the validity of the Hertzian model: the case of soft colloids

Lorenzo Rovigatti, Nicoletta Gnan+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 14, 2018

Material Dynamics and Properties被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、マイクロゲルにおける粒子単位の弾性率と有効な粒子間相互作用を直接結びつけることで、ソフトコロイドに対するヘルツモデルの妥当性を検証した。一般化されたシミュレーション手法を用いて、名目上の充填率が1に近い範囲までヘルツ近似が成り立つことを示した。ポisson比は体積相転移付近で非単調な最小値を示し、微小変形下での妥当性が確認された。

ABSTRACT

Soft responsive colloids are ideal model systems to investigate fundamental problems in statistical mechanics. An important open problem is whether it is possible to establish a direct connection between the elastic properties at the single particle level and the resulting interaction potential in bulk suspensions, particularly in the high-concentration regime. Here we examine this question by focusing on thermoresponsive, colloidal-sized polymer networks, namely microgels, the archetype of soft colloids. Microgels are often assumed to interact through a simple Hertzian potential, a classic model in linear elasticity. By developing an appropriate methodology, that can be generalized to any kind of soft particle, we are able for the first time to calculate all the elastic moduli of microgels across their volume phase transition (VPT). With increasing temperature, we find a monotonous increase of the bulk, Young and shear moduli, whereas the Poisson's ratio exhibits a non-monotonic behaviour characterized by a minimum close to the VPT in agreement with experimental results and theoretical predictions. We also calculate the particle-particle effective interactions and compare it with the Hertzian potential using the estimated moduli. We find that the Hertzian model works well in the regime of small deformations. Carrying out additional bulk simulations we are also able to pinpoint the region of validity of the Hertzian approximation, which is found to hold up to nominal packing fractions close to unity. Our study thus validates a classical model in fundamental physics and paves the way for a systematic assessment of single-particle elastic properties and for a microscopic understanding of their relation with softness and effective interactions.

研究の動機と目的

• ソフトコロイドにおける粒子単位の弾性特性とマクロスケールの有効相互作用との直接的関係を確立すること。
• ソフトマター系の高濃度状態におけるヘルツポテンシャルモデルの妥当性を評価すること。
• 熱応答性マイクロゲルの体積相転移に伴い、体積弾性率、ヤング率、せん断弾性率、ポアソン比といった弾性率がどのように変化するかを定量化すること。
• ヘルツモデルの適用範囲を変形度および充填率の観点から特定すること。

提案手法

• マイクロゲルの体積相転移全域で全弾性率を計算するための一般化されたシミュレーション手法を開発した。
• 熱揺らぎ下での粒子スケールの機械的応答から体積弾性率、ヤング率、せん断弾性率、ポアソン比を計算した。
• 計算された弾性率を用いて、ヘルツフレームワーク内での有効な粒子間相互作用ポテンシャルを構築した。
• ヘルツ近似の有効範囲を、さまざまな充填率で調べるための追加的なバルクシミュレーションを実施した。
• ヘルツポテンシャルとシミュレートされた有効相互作用を比較し、一致度を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ヘルツモデルは、高密度なコロイド系におけるソフトコロイド粒子間の有効相互作用をどの程度正確に記述できるか？
• RQ2 マイクロゲルの体積相転移に伴い、弾性率はどのように変化するのか。特にポアソン比はその挙動にどのような役割を果たすか？
• RQ3 ヘルツ近似が崩壊するまでの最大の変形度または充填率は何か？
• RQ4 ソフトマター系において、粒子単位の弾性特性をマクロスケールの有効相互作用と信頼性高く結びつけることは可能か？
• RQ5 温度上昇に伴うマイクロゲルの収縮は、その機械的応答および粒子間力にどのように影響を与えるか？

主な発見

• マイクロゲルの体積弾性率、ヤング率、せん断弾性率は、体積相転移に伴い温度上昇に伴い単調に増加する。
• ポアソン比は体積相転移付近で非単調な挙動を示し、明確な最小値を示す。これは実験的および理論的予測と整合的である。
• 微小変形下ではヘルツポテンシャルが有効相互作用を正確に記述でき、ソフトコロイド系への応用の妥当性が裏付けられた。
• ヘルツ近似は名目上の充填率が1に近づくまで有効であり、高密度系への広範な適用可能性を示している。
• 本研究では、ソフトマター系における粒子単位の弾性と有効粒子間相互作用との間の直接的かつ定量的な関係を確立した。