[論文レビュー] Onset of exciton-exciton annihilation in single layer black phosphorus

Alessandro Surrente, Anatolie Mitioglu+6 more|arXiv (Cornell University)|May 23, 2016

2D Materials and Applications参考文献 43被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、広い範囲の励起密度において時間分解マイクロ光励起分光法を用いて、モノレイヤー黒リンにおける励起子ダイナミクスを調査した。高励起子密度領域において励起子-励起子消滅の発現が特定され、これが高速で非指数的減衰成分を引き起こし、量子収率を低下させる。これは、この2次元半導体を基盤とする発光デバイスの最適化に不可欠である。

ABSTRACT

The exciton dynamics in monolayer black phosphorus is investigated over a very wide range of photoexcited exciton densities using time resolved photoluminescence. At low excitation densities, the exciton dynamics is successfully described in terms of a double exponential decay. With increasing exciton population, a fast, non-exponential component develops as exciton-exciton annihilation takes over as the dominant recombination mechanism under high excitation conditions. Our results identify an upper limit for the injection density, after which exciton-exciton annihilation reduces the quantum yield, which will significantly impact the performance of light emitting devices based on single layer black phosphorus.

研究の動機と目的

• varying excitation densities におけるモノレイヤー黒リンにおける励起子再結合ダイナミクスを理解すること。
• 単層黒リンにおける多体効果、特に励起子-励起子消滅の発現を特定すること。
• 非放射的再結合が支配的になる励起子密度の臨界閾値を特定し、量子収率の低下を解明すること。
• 黒リンベースのオプトエレクトロニクスデバイスの性能に及ぼす励起子-励起子消滅の影響を確立すること。

提案手法

• プンプフラランスを4桁の範囲で変化させ、低温下で時間分解マイクロ光励起分光（µPL）測定を実施した。
• 低励起密度領域では、二重指数関数的モデルを用いて減衰キネティクスを解析した。
• 高励起レベルでは、高速で非指数的減衰成分への遷移を特定した。
• 発生したダイナミクスを二分子再結合モデルにフィットさせ、励起子-励起子消滅が主な非放射的過程であることを確認した。
• 温度依存測定を用いて、欠陥に起因する再結合から内在的励起子過程を分離した。
• 減衰時間の変化を励起子密度の増加と照らし合わせ、多体効果の発現のタイミングを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤー黒リンにおいて、どの励起密度で励起子-励起子消滅が再結合の主なメカニズムに発展するか？
• RQ2 励起子密度の増加に伴い、光励起分光の減衰キネティクスが二重指数関数的から非指数的挙動にどのように変化するか？
• RQ3 どの励起子密度閾値を超えると、励起子-励起子消滅により量子収率が顕著に低下するか？
• RQ4 欠陥に起因する再結合と放射的励起子再結合は、低励起条件下での初期二重指数的減衰にどのように寄与しているか？
• RQ5 励起子-励起子消滅は、黒リンベースの発光デバイスの性能をどの程度制限するか？

主な発見

• 低励起密度領域では、光励起分光の減衰が二重指数関数的挙動を示し、短い成分（数ピコ秒程度）は欠陥に起因する再結合に、長い成分（数100ピコ秒程度）は放射的励起子再結合に起因するとされる。
• 励起密度が上昇するに従い、両方の減衰成分が短縮され、多体相互作用の発現が示唆される。
• 高励起子密度領域では、高速で非指数的減衰成分が出現し、励起子-励起子消滅の支配的状態を示す。
• 発生したダイナミクスは、二分子再結合モデルで最もよく記述され、高励起条件下での主要な非放射的過程として励起子-励起子消滅が確認された。
• 励起子-励起子消滅の発現は、利用可能な励起子注入密度に上限を課し、それ以上の領域では量子収率が顕著に低下する。
• この閾値効果は、黒リンベースの発光デバイスの効率に根本的な制限をもたらす。