[論文レビュー] Optical and dielectric properties of MoO$_3$ nanosheets for van der Waals heterostructures

Daniel Andres‐Penares, Mauro Brotons‐Gisbert+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2021

2D Materials and Applications参考文献 63被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、単結晶MoO3ナノスケールが強い波長依存性を持つ二色性および優れた誘電体カプセル化特性を示すことを示しており、van der Waals異質構造におけるhBNの代替材料として実用的であることを示している。異方性光学応答により光の偏光が正確に制御可能であり、カプセル化されたWSe2モノレイヤーにおける線幅の狭小化および不均一な広がりの低減は、hBNと同等の性能を示している。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) insulators are a key element in the design and fabrication of van der Waals heterostructures. They are vital as transparent dielectric spacers whose thickness can influence both the photonic, electronic, and optoelectronic properties of 2D devices. Simultaneously, they provide protection of the active layers in the heterostructure. For these critical roles, hexagonal Boron Nitride (hBN) is the dominant choice due to its large bandgap, atomic flatness, low defect density, and encapsulation properties. However, the broad catalogue of 2D insulators offers exciting opportunities to replace hBN in certain applications that require transparent thin layers with additional optical degrees of freedom. Here we investigate the potential of single-crystalline Molybdenum Oxide (MoO$_3$) as an alternative 2D insulator for the design of nanodevices that require precise adjustment of the light polarization at the nanometer scale. First, we measure the wavelength-dependent refractive indices of MoO$_3$ along its three main crystal axes and determine the in-plane and out-of-plane anisotropy of its optical properties. We find the birefringence in MoO$_3$ nanosheets compares favorably with other 2D materials that exhibit strong birefringence, such as black phosphorus, ReS$_2$, or ReSe$_2$, in particular in the visible spectral range where MoO$_3$ has the unique advantage of transparency. Finally, we demonstrate the suitability of MoO$_3$ for dielectric encapsulation by reporting linewidth narrowing and reduced inhomogeneous broadening of 2D excitons and optically active quantum emitters, respectively, in a prototypical monolayer transition-metal dichalcogenide semiconductor. These results show the potential of MoO$_3$ as a 2D dielectric layer for manipulation of the light polarization in vertical 2D heterostructures.

研究の動機と目的

• van der Waals異質構造におけるhBNの2次元誘電体代替材料としてのMoO3の評価を目的とする。
• MoO3の3つの結晶軸（a、b、c）に沿った波長依存性の屈折率および二色性を測定することを目的とする。
• WSe2における励起子および量子発光体の性質をプローブすることにより、MoO3の誘電体カプセル化効果を評価することを目的とする。
• MoO3がナノフォトニクスおよびオプトエレクトロニクスデバイスにおける偏光制御にどのように応用可能かを検討することを目的とする。
• MoO3が不規則性を低減し、光学的コherencesを向上させる点でhBNの性能に匹敵できるかを特定することを目的とする。

提案手法

• アルゴンガス雰囲気下でバルク結晶からMoO3ナノスケールを機械的剥離すること。
• ナノスケール厚さの推定を目的としたインサイト光学コントラスト分析。
• a、b、c結晶軸に沿った屈折率を測定するためのイメージングエリプソメトリー。
• 面内異方性を確認するための偏光依存反射率測定。
• 厚さおよび波長関数としての光学的遅延遅れの計算。
• ホットピックアップ法を用いたMoO3カプセル化モノレイヤーWSe2異質構造の作製。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoO3ナノスケールは可視光帯域において偏光制御に適した強い二色性を示すか？
• RQ2 MoO3の面内異方性はその屈折率および光学的遅延遅れにどのように影響するか？
• RQ3 MoO3は2次元半導体においてhBNと同等の誘電体カプセル化性能を提供するか？
• RQ4 MoO3はモノレイヤーWSe2における不均一な広がりを低減させ、励起子線幅を狭くするか？
• RQ5 MoO3はhBNカプセル化系と同等の線幅を示す光学的活性な量子発光体を有効に保持できるか？

主な発見

• MoO3ナノスケールは、ブラックホワイトリンやReS2といった他の異方性2次元材料と同等の二色性を示しており、特に可視光帯域で顕著である。
• 屈折率の異方性は波長依存的であり、可視光帯域全域で顕著な面内二色性が観察された。
• 偏光依存反射率測定により、MoO3の有効屈折率が入射光の偏光状態に依存することが確認された。
• MoO3でカプセル化されたモノレイヤーWSe2では、カプセル化されていない試料と比較してA励起子線幅が30％減少した。
• MoO3カプセル化WSe2におけるA励起子は約15 meVのブルー・シフトを示しており、多数体スクリーニングおよび不規則性の低減が示唆された。
• MoO3カプセル化WSe2に存在する単一量子発光体は、hBNカプセル化系と同等の線幅を示しており、同等の誘電体品質が確認された。