[論文レビュー] Optical Phonon Dephasing in Single-Walled Carbon Nanotubes Probed via Impulsive Stimulated Raman Scattering

Ki‐Ju Yee, L. G. Booshehri+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2011

Mechanical and Optical Resonators被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、インパulse励起ラーマン散乱を用いて単層カーボンナノチューブにおける光学フォノンの位相崩壊を調査し、位相崩壊が径方向振動モード（RBMs）への非調和的結合によるランダム周波数変調に起因することを明らかにした。温度依存の位相崩壊率は、RBM周波数と一致する活性化エネルギーを有する熱的に活性化された成分を示し、フォノンデコherenceにおけるRBMを介した非調和性の役割を確認した。

ABSTRACT

We have studied the coherent dynamics of optical phonons in single-walled carbon nanotubes through impulsive stimulated Stokes and anti-Stokes Raman scattering. The probe energy dependence of phonon amplitude as well as preferential occurrence between Stokes and anti-Stokes components in response to chirped-pulse excitation are well explained within our model. The temperature dependence of the observed dephasing rate clearly exhibits a thermally-activated component, with an activation energy that coincides with the frequency of the radial breathing mode (RBM). This fact provides a clear picture for the dephasing of optical phonons by random frequency modulation via interaction with the RBM through anharmonicity. PACS numbers: 78.67.Ch, 61.48.De, 63.22.Gh, 81.07.De

研究の動機と目的

• 単層カーボンナノチューブにおける光学フォノンのコherentなダイナミクスを理解すること。
• 量子レベルでの光学フォノン位相崩壊のメカニズムを調査すること。
• 温度依存測定を用いて径方向振動モード（RBMs）がフォノン位相崩壊に果たす役割を特定すること。
• インパルス励起ラーマン散乱におけるストークス成分とアンチストークス成分の優先励起および観測されるプローブエネルギー依存性を説明すること。

提案手法

• 単層カーボンナノチューブにおけるコherentな光学フォノンの励起およびプローブに、インパルス励起ストークスおよびアンチストークスラーマン散乱を用いる。
• ポンプの時間的およびスペクトル的特性を制御するため、チープドパルス励起を適用し、フォノン振幅および位相の選択的プローブを可能にする。
• フォノン振幅のプローブエネルギー依存性を測定し、フォノンコherenecyおよび結合メカニズムに関する情報を抽出する。
• 位相崩壊率の温度依存測定を実施し、熱的に活性化されたプロセスを特定する。
• ストークス成分とアンチストークス成分の非対称性およびフォノン振幅のエネルギー依存性を説明する理論的モデルを構築する。
• モデルは、光学フォノンと径方向振動モード（RBMs）との間の非調和的結合を組み込み、RBM周波数を位相崩壊の活性化エネルギーとして用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単層カーボンナノチューブにおける光学フォノンの位相崩壊の起源は何か？
• RQ2 プローブエネルギーは、コherentな光学フォノンの振幅および位相にどのように影響するか？
• RQ3 チープドパルス励起条件下で、なぜストークスまたはアンチストークス成分が優先的に励起されるのか？
• RQ4 光学フォノンの位相崩壊率の温度依存性は何か？その背後にある物理的メカニズムは何か？
• RQ5 位相崩壊プロセスの活性化エネルギーは、径方向振動モード（RBM）の周波数と一致するか？

主な発見

• 光学フォノンの位相崩壊率は、径方向振動モード（RBM）の周波数と一致する活性化エネルギーを有する熱的に活性化された成分を示した。
• 開発されたモデルにより、チープドパルス励起下でのストークスおよびアンチストークス成分の優先励起が一貫して説明可能であり、フォノン振幅のプローブエネルギー依存性を考慮に入れた。
• 観測された位相崩壊は、RBMへの非調和的結合による光学フォノンのランダム周波数変調に起因するとされる。
• 測定された活性化エネルギーとRBM周波数の一致は、フォノンデコherenceにおけるRBMを介した非調和性の役割を強く裏付けた。
• モデルは、さまざまな励起条件下での実験データを成功裏に説明でき、位相崩壊ダイナミクスにおける非調和的相互作用の優位性を確認した。