[論文レビュー] Optical read and write of spin states in organic diradicals

Rituparno Chowdhury, Petri Murto+18 more|arXiv (Cornell University)|Jun 5, 2024

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 5

ひとこと要約

論文は二つのトリチル基を有するジラジカル分子におけるスピン光学的アドレス可能性を示し、シングレット/トリプレット状態の光発光を示し、基底状態スピン交換が小さく、光発光量子収率が高いことを示しており、スピン光子インターフェースを実現する。

ABSTRACT

Optical control and read-out of the ground state spin structure has been demonstrated for defect states in crystalline semiconductors, including the diamond NV- center, and these are promising systems for quantum technologies. Molecular organic semiconductors offer synthetic control of spin placement, in contrast to current limitations in these crystalline systems. Here we report the discovery of spin-optical addressability in a diradical molecule that comprises two trityl radical groups coupled via a fluorene bridge. We demonstrate the three important properties that enable operation as a spin-photon interface: (i) triplet and singlet spin states show photoluminescence peaked at 640 and 700 nm respectively; this allows easy optical measurement of ground state spin. (ii) the ground state spin exchange is small (~60 μeV) that allows preparation of ground state spin population. This can be achieved by spin-selective excited state intersystem crossing, and we report up to 8% microwave-driven contrast in photoluminescence. (iii) both singlet and triplet manifolds have near-unity photoluminescence quantum yield, which is in contrast to the near-zero quantum yields in prior reports of molecular diradicals. Our results establish these tuneable open-shell organic molecules as a platform to engineer tailor-made spin-optical interfaces.

研究の動機と目的

• 有機ジラジカル系における基底状態スピンの光学的制御と読み出しの実証。
• 基底状態スピンの準備を可能にするスピン選択経路を示す。
• 可調な有機分子においてスピン光子インターフェースを可能にする特性を確立。

提案手法

• フルオレーン橋で結合された二つのトリチルラジカル基を有するジラジカル分子を研究する。
• シングレットおよびトリプレットのマニホールドに対する光発光をそれぞれ700 nmと640 nmで特性評価する。
• 基底状態スピン交換を定量化し、スピン選択的励起状態間交差を実証する。
• シングレットおよびトリプレットマニホールドの光発光量子収率を測定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 有機ジラジカルは光発光で検出可能な光学的にアドレス可能なスピン状態を示すことができるか？
• RQ2 この分子プラットフォームにおいてスピン光子インターフェースを可能にする鍵となる特性は何か？
• RQ3 基底状態スピン交換はスピン集団の準備を可能にするほど十分に小さいか？
• RQ4 シングレットおよびトリプレットマニホールドの光発光の効率（量子収率）はどれくらいか？

主な発見

• トリプレットおよびシングレット状態は640 nmおよび700 nmで光発光ピークを示し、基底状態スピンの光学的測定を可能にする。
• 基底状態スピン交換は小さく（約60 μeV）、スピン選択的経路を介して基底状態スピン人口の準備を可能にする。
• シングレットおよびトリプレットマニホールドの光発光量子収率はほぼ1である。
• 光発光においてマイクロ waves駆動による対比を最大8%まで示した。
• これらの結果はジラジカル系を有機半導体における可変型スピン光子インターフェースとして位置づける。