[論文レビュー] Optical Stabilization of Fluctuating High Temperature Ferromagnetism in YTiO$_3$

Ankit S. Disa, Jonathan B. Curtis+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 26, 2021

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 43被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、YTiO₃における9 THzの酸素回転モードの超高速光励起が、高温フェロ磁性を安定化させることを示しており、完全な磁化飽和と一時的なフェロ磁性をT_neq > 80 Kまで達成している—これは熱力学的Curie温度（T_c = 27 K）の約3倍に相当する。この効果は、光誘発のモード選択的格子力学が軌道極性を変化させ、Ti t2g準位の degeneracy を分裂させることにより生じ、準安定な非平衡磁性秩序を可能にする。

ABSTRACT

In quantum materials, degeneracies and frustrated interactions can have a profound impact on the emergence of long-range order, often driving strong fluctuations that suppress functionally relevant electronic or magnetic phases. Engineering the atomic structure in the bulk or at heterointerfaces has been an important research strategy to lift these degeneracies, but these equilibrium methods are limited by thermodynamic, elastic, and chemical constraints. Here, we show that all-optical, mode-selective manipulation of the crystal lattice can be used to enhance and stabilize high-temperature ferromagnetism in YTiO$_3$, a material that exhibits only partial orbital polarization, an unsaturated low-temperature magnetic moment, and a suppressed Curie temperature, $T_c$ = 27 K. The enhancement is largest when exciting a 9 THz oxygen rotation mode, for which complete magnetic saturation is achieved at low temperatures and transient ferromagnetism is realized up to $T_{neq} >$ 80 K, nearly three times the thermodynamic transition temperature. First-principles and model calculations of the nonlinear phonon-orbital-spin coupling reveal that these effects originate from dynamical changes to the orbital polarization and the makeup of the lowest quasi-degenerate Ti $t_{2g}$ levels. Notably, light-induced high temperature ferromagnetism in YTiO$_3$ is found to be metastable over many nanoseconds, underscoring the ability to dynamically engineer practically useful non-equilibrium functionalities.

研究の動機と目的

• 電子的簡併性と強い揺らぎによって抑制されるYTiO₃における高温フェロ磁性を克服すること。
• 超高速光励起を用いた非平衡状態における磁性秩序の制御を探索すること。
• 熱力学的T_cを超えてフェロ磁性秩序を安定化させることのできる特定の格子モードを同定すること。
• 非線形フォノン結合による光誘発磁性強化の微視的起源を理解すること。
• すべての光的手法を用いて、量子材料における準安定で機能的な磁性状態を設計可能であることを実証すること。

提案手法

• 超高速中赤外レーザーパルスが、YTiO₃内の特定の格子モードを励起し、9 THzの酸素回転モードを効果的に駆動する。
• 時間分解磁気光学カー効果（TR-MOKE）を用いて、一時的な磁性秩序とその温度依存性を測定する。
• 非代替的第一原理計算を用いて、非線形フォノン結合と軌道極性の変化をモデル化する。
• Ti t2g軌道の分裂とスピン-軌道結合を組み込んだモデルハミルトニアンを用いて、観測された磁性強化を説明する。
• 非平衡ダイナミクスをシミュレーションし、光誘発フェロ磁性状態の寿命と安定性を評価する。
• 励起フラクエンスと温度を変化させた条件下で系の応答を分析し、9 THzモードの役割を分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超高速光励起によって、YTiO₃におけるフェロ磁性がその熱力学的Curie温度を超えて安定化可能か？
• RQ2 どの特定の格子モードが磁性秩序の強化と安定化に最も効果的か？
• RQ3 格子力学と軌道極性、磁気モーメントの変化を結びつける微視的メカニズムは何か？
• RQ4 光誘発フェロ磁性状態はどの程度持続し、準安定的か？
• RQ5 相関酸化物における非線形フォノン結合が、機能的で非平衡状態の磁性相を生じうるか？

主な発見

• 9 THzの酸素回転モードの励起により、非平衡Curie温度T_neq > 80 Kの一時的フェロ磁性状態が誘発され、熱力学的T_c = 27 Kを約3倍上回る。
• 9 THzモードの選択的励起により低温領域で完全な磁化飽和が達成され、磁気モーメントの完全な整列が示された。
• フェロ磁性の強化は、光誘発による縮退したTi t2g軌道の分裂に起因し、電子的フラストレーションが低減され、スピン極性が安定化される。
• 第一原理計算により、非線形フォノン結合が一時的な軌道占有の再配置を引き起こし、フェロ磁性的整列を促進することが確認された。
• 光で安定化されたフェロ磁性状態は数ナノ秒にわたり持続し、準安定性と機能的応用の可能性を示している。
• 効果はモード選択的である：他の格子モードでは同等の磁性強化が得られず、共鳴励起の重要性が浮き彫りになった。