[論文レビュー] Optical, transport and magnetic properties of new compound CeCd3P3

Shohei Higuchi, Yuki Noshima+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2016

Rare-earth and actinide compounds参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、幾何的縮重を示すCe3+イオンを有する新しい六方晶ScAl3C3型半導体であるCeCd3P3の合成と特性評価を報告する。化合物は約0.75 eVの基本バンドギャップを示し、0.48 Kまで長距離磁気秩序を示さず、強い幾何的縮重と大きな負のウィッサー温度（-60 K）により、量子スピン液体候補と整合する磁化率を示す。

ABSTRACT

We have found that CeCd$_{3}$P$_{3}$ crystallizes into a hexagonal ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure. The optical, transport and magnetic properties of CeCd$_{3}$P$_{3}$ were investigated by measuring the diffuse reflectance, electrical resistivity and magnetization. CeCd$_{3}$P$_{3}$ is a semiconductor with the fundamental band gap of approximately 0.75 eV. The 4$f$ electrons of Ce$^{3+}$ ions are well localized but do not show long range order down to 0.48 K, presumably due to the geometrical frustration of Ce atoms. The magnetic ordering temperature is possibly lower than that of isostructural CeZn$_{3}$P$_{3}$ (0.75 K). Because several $f$-electron compounds with the ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure are quantum spin systems, CeCd$_{3}$P$_{3}$ may be a candidate of quantum spin liquid. On the other hand, the relatively large band gap compared to approximately 0.4 eV in CeZn$_{3}$P$_{3}$, would not be intimate with the observation of photoinduced Kondo effect, providing a potentially new range of applications of devices based on the Kondo effect.

研究の動機と目的

• 新しい化合物CeCd3P3の光学的・輸送的・磁気的性質を調査すること。
• Ce3+イオンの三角格子における幾何的縮重が原因で、CeCd3P3が量子スピン液体行動を示すかどうかを特定すること。
• CeCd3P3が同構性のCeZn3P3およびCe2Sn2O7と比較されることで、量子スピン液体または光誘発Kondo効果を発現する可能性を評価すること。
• 結晶構造およびランタニド収縮が、希土類元素を含む半導体の電子的および磁気的性質に与える役割を評価すること。

提案手法

• 真空封じ込めの石英チューブを用い、800 °Cで2日間固相反応により多結晶CeCd3P3およびLaCd3P3を合成した。
• X線回折（XRD）を実施し、ScAl3C3型の六方晶構造の確認および不要相の検出を行った。
• 紫外可視分光法を用いて拡散反射スペクトルを測定し、光学的バンドギャップを決定した。
• 20–300 Kの範囲でDC四端子法を用いて電気抵抗を測定した。
• 100 Oeの磁場下で0.48 Kから300 Kまでの温度依存性磁化（χ(T)）を測定し、磁気秩序およびキュリー・ウィッサー挙動を評価した。
• D3d対称性下でのステーブンス演算子を用いて結晶場効果を解析し、基底状態二重項および磁化挙動の解釈を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CeCd3P3は0.48 Kまで長距離磁気秩序を示すか、それとも幾何的縮重により量子スピン液体候補とされるか？
• RQ2 CeCd3P3の基本バンドギャップはCeZn3P3と比較してどの程度か、そして光誘発Kondo効果に与える影響は何か？
• RQ3 CeCd3P3における4f電子状態の性質は何か、またCe2Sn2O7の結晶場基底状態と比較してどう異なるか？
• RQ4 Znと比較してCdのイオン半径が、ScAl3C3型Ce化合物における磁気秩序化温度に与える影響は何か？
• RQ5 CeサイトにおけるD3d点群対称性が、量子スピン液体基底状態の安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• CeCd3P3は、格子定数a = 4.28251(62) Åおよびc = 21.00239(230) Åを有する六方晶ScAl3C3型構造に結晶化する。
• CeCd3P3の基本バンドギャップは0.75 eVであり、CeZn3P3の約0.4 eVのギャップよりも大きい。
• 50 K以上で磁化率はキュリー・ウィッサー則に従い、有効磁気モーメントは2.77 μB/Ce、ウィッサー温度は-60 Kであった。
• 0.48 Kまで長距離磁気秩序は観察されず、約1.5 Kに見られる可能性のある磁気転移は磁性不純物に起因するとされる。
• 0.48 Kでの磁化は1 Tまで常磁性を示し、長距離秩序の欠如を支持しており、量子スピン液体候補である可能性を示唆している。
• D3d対称性下では、結晶場基底状態が|±1/2⟩および|∓5/2⟩状態の線形結合として記述され、Ce2Sn2O7と同様である。Ce2Sn2O7は既知の量子スピン液体候補である。