[論文レビュー] Optically detected magnetic resonance of nitrogen vacancies in a diamond anvil cell using designer diamond anvils

L. Steele, Matthew Lawson+12 more|arXiv (Cornell University)|Sep 11, 2017

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、集積型マイクロ波アンテナとしてリソグラフィーで作製された金属微小チャネルを有するデザイナー・ダイヤモンド・アニューラを用いたマイクロダイヤモンド内の窒素・バケーション（NV⁻）中心の光検出磁気共鳴（ODMR）を、ダイヤモンド・アンビル・セル（DAC）内で実施した。この手法により、加熱を抑制し、絶縁性ガスケットを必要としない全光的高圧磁力計測が可能となり、ゼロ場分裂パラメータDの圧力依存性が11.72 ± 0.68 MHz/GPaの勾配で線形に変化することを確認した。これにより、第一原理予測の妥当性が裏付けられ、NVベースのマノメーターとしての応用が可能となった。

ABSTRACT

Optically detected magnetic resonance of nitrogen vacancy centers in diamond offers novel routes to both DC and AC magnetometry in diamond anvil cells under high pressures ($>3$ GPa). However, a serious challenge to realizing experiments has been the insertion of microwave radiation in to the sample space without screening by the gasket material. We utilize designer anvils with lithographically-deposited metallic microchannels on the diamond culet as a microwave antenna. We detected the spin resonance of an ensemble of microdiamonds under pressure, and measure the pressure dependence of the zero field splitting parameters. These experiments enable the possibility for all-optical magnetic resonance experiments on sub-$μ$L sample volumes at high pressures.

研究の動機と目的

• 従来の誘導コイルが試料体積の制限やガスケットの制約により実用的でない高圧ダイヤモンド・アンビル・セル（DAC）において、マイクロ波結合の課題を克服すること。
• 絶縁性ガスケット材料に依存せずに、高圧（最大8 GPa）下でのマイクロダイヤモンド内NV⁻中心の光検出磁気共鳴（ODMR）を実現する手法の開発。
• ダイヤモンド・アニューラ上に統合されたマイクロ波アンテナを用いて、極限圧力下のサブ-μL試料体積において全光的かつ高感度な磁力計測を可能とすること。
• NV⁻中心におけるゼロ場分裂（ZFS）パラメータDおよびEの圧力依存性を測定し、圧力マノメーターとしての応用を検討すること。

提案手法

• culet面にリソグラフィーで形成された5 μm幅の同心金属微小チャネルを有するデザイナー・ダイヤモンド・アニューラが、ODMR励起用の統合型マイクロ波アンテナとして機能する。
• 1 mm culet直径、MP35Nスチールハウジングを有するダイヤモンド・アンビル・セル（DAC）を用い、4-40ボルトを用いて圧力を印加し、ルビーの発光を用いて圧力を測定した。
• NV⁻中心スピン状態の光学的検出には共焦点顕微鏡とHR4000分光計を用い、マイクロ波周波数を走査して共鳴遷移を検出した。
• ゼロ場分裂をモデル化するためのスピンハミルトニアン H = D(Ŝ_z² - S(S+1)/3) + E(Ŝ_x² - Ŝ_y²) を使用し、ODMRスペクトルへのローレンツフィットからDおよびEを抽出した。
• NV⁻含有試料としてマイクロダイヤモンド（1–10 μm）を用い、マイクロ波周波数および圧力の関数として蛍光強度をモニタリングした。
• 圧力キャリブレーションにはルビー発光を用い、圧力媒体（Daphne 7373）の固化状態の影響もモニタリングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ダイヤモンド・アニューラ上に統合されたマイクロ波アンテナは、ガスケットに起因する信号劣化を回避しつつ、高圧DAC内でのNV⁻中心のODMRを可能にするか？
• RQ2 高圧下におけるマイクロダイヤモンド内NV⁻中心のゼロ場分裂パラメータDの圧力依存性はいかなるものか？
• RQ3 歪みパラメータEは圧力に伴い有意に変化するか？ これは、局所的対称性や歪み場の変化を示唆するか？
• RQ4 NV⁻中心のODMR応答は、高圧実験においてルビー発光を代替する信頼性の高いマノメーターとして機能可能か？
• RQ5 試料環境（例：圧力媒体の固化）が、NV⁻のスピン線幅およびスペクトル特徴に及ぼす影響は何か？

主な発見

• ゼロ場分裂パラメータDは圧力に伴い11.72 ± 0.68 MHz/GPaの勾配で線形に増加し、第一原理計算と整合的であり、タイプIIaダイヤモンドの報告値より低かった。
• 歪みパラメータEは圧力に伴い顕著な変化を示さず、圧縮下でもNV⁻中心回りの局所的対称性にほとんど変化がないことを示唆している。
• 線幅の広がりは圧力に伴い0.8 MHz/GPaの割合で増加し、非水圧的応力状態であり、圧力の不均一性δP/P ≈ 6%が示唆される。
• 線幅広がりの発生は、約2.2 GPaでDaphne 7373圧力媒体が予想される固化と一致しており、相転移に伴い歪みの不均一性が生じることを示唆している。
• NV⁻デュアレットの相対的強度が圧力に伴い変化し、圧力媒体の固化に伴い不均一な歪み場が発生していることを示している。
• 単一マイクロダイヤモンドのODMRが観測され、高圧下におけるベクトル磁力計測および表面核スピン検出の可能性が示された。