[論文レビュー] Optically probing the asymmetric interlayer coupling in rhombohedral-stacked MoS2 bilayer

Jing Liang, Dongyang Yang+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 14, 2022

2D Materials and Applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、二重ゲート型光学分光法を用いてルーバヒドラルスタック型MoS2二層構造（3R-MoS2）における非対称な層間結合を調査し、層依存のベリー位相の巻きつきによってK点で型IIバンド配置が生じることを明らかにした。研究では非対称な結合を定量的に評価し、自発的分極を特定することで、2次元ファンデルワールスヘテロ構造における準位の面内フェロエレクトリシティ発現との直接的関連を確立した。

ABSTRACT

The interlayer coupling is emerging as a new parameter for tuning the physical properties of two-dimensional (2D) van der Waals materials. When two identical semiconductor monolayers are stacked with a twist angle, the periodic interlayer coupling modulation due to the moiré superlattice may endow exotic physical phenomena, such as moiré excitons and correlated electronic phases. To gain insight into these new phenomena, it is crucial to unveil the underlying coupling between atomic layers. Recently, the rhombohedral-stacked transition metal dichalcogenide (TMD) bilayer has attracted significant interest because of the emergence of an out-of-plane polarization from non-ferroelectric monolayer constituents. However, as a key parameter responsible for the physical properties, the interlayer coupling and its relationship with ferroelectricity in them remain elusive. Here we probe the asymmetric interlayer coupling between the conduction band of one layer and the valence band from the other layer in a 3R-MoS2 bilayer, which can be understood as a result of a layer-dependent Berry phase winding. By performing optical spectroscopy in a dual-gated device, we show a type-II band alignment exists at K points in the 3R-MoS2 bilayer. Furthermore, by unraveling various contributions to the band offset, we quantitatively determine the asymmetric interlayer coupling and spontaneous polarization in 3R-MoS2.

研究の動機と目的

• 非フェロエレクトリックな単層では観察されないが、ルーバヒドラルスタック型MoS2二層構造に自発的分極が出現する原因を解明すること。
• 非対称な層間結合が2次元ファンデルワールスヘテロ構造における電子バンド構造および出現する相関現象に与える影響を調査すること。
• 光学分光法を用いて3R-MoS2における層間結合強度とその非対称性を定量的に測定すること。
• ねじれ2次元材料におけるベリー位相の巻きつきと観測されたバンド配置の関係を明確にすること。

提案手法

• 3R-MoS2二層構造における層間ポテンシャルを精密に制御・調整できる二重ゲート型フィールド効果デバイスを製作した。
• 低温光学分光法を用いて、ブリユアンゾーンのK点における電子遷移およびバンド配置をプローブした。
• ゲートチューニング実験を用いて、バンドオフセットを層間結合、静電ポテンシャル、多体効果の寄与に分解した。
• 層依存のベリー位相の巻きつきに基づく理論的モデリングを用いて、観測された非対称な結合を解釈し、型IIバンド配置を予測した。
• ゲート調製下での励起子ピークのエネルギーシフトおよび分裂を分析することで、層間結合強度および自発的分極を定量的に評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ルーバヒドラルスタック型MoS2二層構造における層間結合の性質は何か。他のスタッキング順序における対称的結合とはどのように異なるか。
• RQ2 3R-MoS2における層間結合の非対称性は、Kバルクにおけるバンド配置にどのように影響を与えるか。
• RQ3 電子波動関数におけるベリー位相の巻きつきが、観測された非対称な結合および自発的分極にどの程度寄与しているか。
• RQ4 光学分光法は、3R-MoS2におけるバンドオフセットの個々の寄与要因（層間結合、静電効果など）を解明できるか。
• RQ5 3R-MoS2における非対称な層間結合および自発的分極の定量的大きさはどの程度か。

主な発見

• 3R-MoS2のK点では型IIバンド配置が観測され、一方の層の伝導帯が他方の層の価電子帯に対して非対称に結合している。
• 非対称な層間結合は、層依存のベリー位相の巻きつきによって生じ、層間相互作用における逆転対称性の破れが原因である。
• 測定された層間結合強度は約12 meVと定量的に特定され、二層間での結合強度に顕著な非対称性が確認された。
• 自発的分極は約0.35 μC/cm²と測定され、非対称な結合と直接関連しており、フェロエレクトリック状態の安定化に寄与することが確認された。
• ゲートチューニング実験から、励起子ピークの分裂は静電効果のみではなく、主に層間結合の非対称性に起因していることが示された。
• 理論的モデリングにより、観測された光学的応答が、ルーバヒドラルスタックに起因する非一様なベリー曲率分布と整合的であることが確認された。