[論文レビュー] Optimization of epitaxial graphene growth for quantum metrology

Davood Momeni|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2020

Surface and Thin Film Phenomena参考文献 102被引用数 2

ひとこと要約

本論文では、ポリマー補助昇華成長を用いて6H-SiC上にエpitaxialグラフェンを成長させることで、アルゴン流量の正確な制御がステップバンドリングを抑制し、抵抗の異方性が最小限に抑えられた超平坦でモノレイヤーのグラフェンを実現した。この手法により、低欠陥密度で大面積の準自由立ちモノレイヤーおよびバイレイヤーのグラフェンが得られ、低磁場領域（B < 5 T）で高精度な量子ホール抵抗計測が可能となった。

ABSTRACT

(See the complete abstract within the thesis in both English and German versions) In this thesis, the process conditions of the epitaxial graphene growth through a socalled polymer-assisted sublimation growth method are minutely investigated. Atomic force microscopy (AFM) is used to show that the previously neglected flow-rate of the argon process gas has a significant influence on the morphology of the SiC substrate and atop carbon layers. The results can be well explained using a simple model for the thermodynamic conditions at the layer adjacent to the surface. The resulting control option of step-bunching on the sub-nanometer scales is used to produce the ultra-flat, monolayer graphene layers without the bilayer inclusions that exhibit the vanishing of the resistance anisotropy. The comparison of four-point and scanning tunneling potentiometry measurements shows that the remaining small anisotropy represents the ultimate limit, which is given solely by the remaining resistances at the SiC terrace steps. ... The precise control of step-bunching using the Ar flow also enables the preparation of periodic non-identical SiC surfaces under the graphene layer. Based on the work function measurements by Kelvin-Probe force microscopy and X-ray photoemission electron microscopy, it is shown for the first time that there is a doping variation in graphene, induced by a proximity effect of the different near-surface SiC stacks. The comparison of the AFM and low-energy electron microscopy measurements have enabled the exact assignment of the SiC stacks, and the examinations have led to an improved understanding of the surface restructuring in the framework of a step-flow mode. ...

研究の動機と目的

• SiC上でのエpitaxialグラフェン成長におけるステップバンドリングの課題に取り組み、厚さの不均一性および抵抗の異方性を解消すること。
• 外部要因に起因する異方性を最小限に抑えることで、量子ホール抵抗（QHR）基準としてのエpitaxialグラフェンの品質を向上させること。
• 低欠陥密度の大型面積の準自由立ちモノレイヤーおよびバイレイヤーのグラフェンの作製を可能とすること。
• アルゴン流量が、ナノスケールでの表面形貌およびステップバンドリングに与える影響を調査すること。
• 電荷チューニング技術を用いて、低磁場領域（B < 5 T）でグラフェンを用いたQHR計測が可能かどうかを実証すること。

提案手法

• 超高真空条件下で6H-SiC(0001)基板上にポリマー補助昇華成長（PASG）を実施した。
• 高温成長中にアルゴン流量を系統的に変化させ、表面の熱力学的状態およびステップバンドリングを制御した。
• 原子間力顕微鏡（AFM）および低エネルギー電子顕微鏡（LEEM）を用いて、表面形貌およびステップ構造を評価した。
• 走査トンネルスタティックポテンショメトリー（STP）および4点測定を用いて、マイクロスケールおよびミリスケールでの抵抗異方性を定量評価した。
• ケルビンプローブ力顕微鏡（KPFM）およびX線光電子顕微鏡（XPEEM）を用いて、SiC近接表面積層に起因する仕事関数の変動をマッピングした。
• ラマン分光法およびSTMを用いて、グラフェン層の欠陥密度および電子的品質を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PASG中のアルゴン流量が、SiC基板およびエpitaxialグラフェンのステップバンドリングおよび表面形貌にどのように影響を与えるか？
• RQ2 アルゴン流量の制御によって、エpitaxialグラフェンの抵抗異方性はどの程度低減可能であり、その限界は何か？
• RQ3 最適化されたPASGを用いて、低欠陥密度かつ高均一性を有する準自由立ちモノレイヤーおよびバイレイヤーのグラフェンを実現できるか？
• RQ4 残留抵抗異方性の原因は何か、またSiCテラスステップとどのように関係しているか？
• RQ5 電荷チューニング技術を用いて、低磁場領域（B < 5 T）でグラフェンベースのQHR基準を効果的に運用できるか？

主な発見

• PASG中のアルゴン流量は、SiC表面の形態およびステップバンドリングに顕著な影響を与え、ステップ構造のナノスケール制御が可能となった。
• 抵抗の異方性がほとんどない超平坦なモノレイヤーのエpitaxialグラフェンが実現され、残留異方性はSiCテラスステップに起因する抵抗に限定された。
• 4点測定およびSTP測定により、マイクロスケールおよびミリスケールで10−9未満の外部要因起因の抵抗異方性が確認され、均一性が極めて高いことが示された。
• ラマン分光法およびSTMにより、最適化されたグラフェン層に極めて低い欠陥密度が確認された。
• KPFMおよびXPEEMを用いて、異なるSiC近接表面積層に起因する仕事関数の変動が直接観察され、近接によるドーピング効果が確認された。
• 最適化されたモノレイヤーのグラフェンにおけるQHR測定では、電荷チューニング技術を用いて低磁場領域（B < 5 T）で量子化された抵抗が観測された。