[論文レビュー] Orbital-driven Mottness collapse in 1T-TaS2-xSex transition metal dichalcogenide

Shuang Qiao, Xintong Li+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 28, 2016

2D Materials and Applications参考文献 50被引用数 26

ひとこと要約

本研究は、スキャントンネル顕微鏡（STM）と第一原理計算を組み合わせることで、1T-TaS2-xSe xにおけるモット絶縁体の崩壊が軌道駆動型メカニズムによって引き起こされることを明らかにした。モットギャップから電荷移動ギャップへの遷移は、局在軌道 Hubbard バンドが拡張軌道フェルミ面に埋め込まれることに起因し、従来のドーピングや圧力に依存しない金属化の新たな道筋を示している。

ABSTRACT

The vicinity of a Mott insulating phase has constantly been a fertile ground for finding exotic quantum states, most notably the high Tc cuprates and colossal magnetoresistance manganites. The layered transition metal dichalcogenide 1T-TaS2 represents another intriguing example, in which the Mott insulator phase is intimately entangled with a series of complex charge-density-wave (CDW) orders. More interestingly, it has been recently found that 1T-TaS2 undergoes a Mott-insulator-to-superconductor transition induced by high pressure, charge doping, or isovalent substitution. The nature of the Mott insulator phase and transition mechanism to the conducting state is still under heated debate. Here, by combining scanning tunneling microscopy (STM) measurements and first-principles calculations, we investigate the atomic scale electronic structure of 1T-TaS2 Mott insulator and its evolution to the metallic state upon isovalent substitution of S with Se. We identify two distinct types of orbital textures - one localized and the other extended - and demonstrates that the interplay between them is the key factor that determines the electronic structure. Especially, we show that the continuous evolution of the charge gap visualized by STM is due to the immersion of the localized-orbital-induced Hubbard bands into the extended-orbital-spanned Fermi sea, featuring a unique evolution from a Mott gap to a charge-transfer gap. This new mechanism of orbital-driven Mottness collapse revealed here suggests an interesting route for creating novel electronic state and designing future electronic devices.

研究の動機と目的

• 1T-TaS2におけるモット絶縁体から超伝導体への遷移の電子的起源を理解すること。
• 遷移金属ジチalcogenidesにおけるモット絶縁相の性質とその崩壊メカニズムについての議論を解消すること。
• 軌道テクスチャがモットギャップから電荷移動ギャップへの遷移を媒介する役割を特定すること。
• ドーピングや圧力に依存しない、軌道結合に起因するモットネス崩壊の新規メカニズムを確立すること。

提案手法

• 異なるセレン濃度において、1T-TaS2-xSe x の局所的電子構造をマップするために高分解能走査トンネル顕微鏡（STM）を実施する。
• 電子バンド構造と軌道性をモデル化するために、第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を実施する。
• 系内における局在的d軌道（t2g）と拡張的d軌道（eg）の空間的分布および混合状態を分析する。
• STMで得られた電荷ギャップの進化とDFTで予測されたバンド分散を比較し、モットギャップから電荷移動ギャップへの遷移を特定する。
• 軌道テクスチャの分解を用いて、フェルミ面に寄与する局在的および拡張的軌道成分を区別する。
• Hubbardバンドの進化と拡張軌道由来フェルミ面への電子状態の満たされ方を関連づけ、ギャップの閉じる仕組みを説明する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 同価置換によるセレン添加が1T-TaS2の電子構造にどのように影響を与え、モットギャップの崩壊を引き起こすのか。
• RQ2 局在的と拡張的の異なる軌道テクスチャが、モット絶縁体から金属への遷移をどのように媒介するのか。
• RQ3 電荷ギャップの進化はモット的メカニズムに従うのか、それとも電荷移動的メカニズムに従うのか。セレン含有量に応じてその性質はどのように変化するか。
• RQ4 観測された電子的遷移は、d軌道性を含む混合駆動型メカニズムで説明可能か。
• RQ5 金属状態におけるフェルミ面の性質は何か。また、これはモット絶縁相からどのように生じるのか。

主な発見

• 1T-TaS2-xSe x において、局在的t2g軌道と拡張的eg軌道という2種類の異なる軌道テクスチャが、主要な電子的成分であることが同定された。
• 局在的軌道由来のHubbardバンドが拡張的軌道由来フェルミ面に埋め込まれることで、セレンドーピングの増加に伴いモットギャップが連続的に閉じる。
• 電荷ギャップの進化は、モット型ギャップから電荷移動ギャップへと移行し、後者は局在的および拡張的軌道間のエネルギー差に支配される。
• 第一原理計算により、金属状態におけるフェルミ面は主に拡張的eg軌道によって形成され、一方でモット絶縁状態はt2gバンドによって支配されることを確認した。
• 遷移メカニズムは、電子ドーピングや圧力に起因するのではなく、軌道混合およびバンド再規格化に起因しており、ドーピングや圧力に依存しないモットネス崩壊の新規クラスを確立した。
• STM測定により、セレン置換に伴い電荷ギャップが連続的に減少することが確認され、モット絶縁体から金属的挙動への滑らかなクロスオーバーが示された。