[論文レビュー] Orbital, spin and valley contributions to Zeeman splitting of excitonic resonances in MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$ monolayers

Maciej Koperski, Maciej R. Molas+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2018

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ひとこと要約

本研究では、モノレイヤーMoSe₂、WSe₂、WS₂における励起子共鳴のゼーマン分裂を、軌道的寄与、スピン寄与、谷（バルク）寄与の3つに加法的に分解する統一的半経験的モデルを提示する。吸収スペクトルおよび磁場励光スペクトルの分析を通じて、特に正電荷を帯びた励起子に対して顕著な谷項の重要性が示され、タングステン chalcogenides における大きな有効g因子は、暗い励起子状態の明るみによって説明される。

ABSTRACT

We present a comprehensive optical study of the excitonic Zeeman effects in transition metal dichalcogenide monolayers, which are discussed comparatively for selected materials: MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$. We introduce a simple semi-phenomenological description of the magnetic field evolution of individual electronic states in fundamental sub-bands by considering three additive components: valley, spin and orbital terms. We corroborate the validity of the proposed description by inspecting the Zeeman-like splitting of neutral and charged excitonic resonances in absorption-type spectra. The values of all three terms are estimated based on the experimental data, demonstrating the significance of the valley term for a consistent description of magnetic field evolution of optical resonances, particularly those corresponding to charged states. The established model is further exploited for discussion of magneto-luminescence data. We propose an interpretation of the observed large g-factor values of low energy emission lines, due to so-called bound/localized excitons in tungsten based compounds, based on the brightening mechanisms of dark excitonic states.

研究の動機と目的

• モノレイヤー遷移金属ジ chalcogenide (TMD) における励起子共鳴の磁場依存的挙動を理解すること。
• MoSe₂、WSe₂、WS₂におけるゼーマン分裂に寄与する軌道的自由度、スピン自由度、谷自由度の寄与を分離すること。
• タングステン系TMDの低エネルギー発光線で観測される異常な大きな有効g因子の起源を説明すること。
• 異なるTMDモノレイヤーにおいて、吸収および磁場励光データを統一的に解釈できるモデルを提供すること。

提案手法

• ゼーマン分裂を、軌道項、スピン項、谷項の3つの独立的寄与の和として扱う半経験的モデルを構築する。
• 実験的吸収スペクトルを分析し、中性および正電荷を帯びた励起子状態の磁場依存的変化を抽出する。
• 同じモデルを用いて磁場励光データを解釈し、異なる光学的プローブ間での一貫性を検証する。
• 実験データにモデルをフィットさせ、各材料における各分裂寄与（軌道的、スピン的、谷的）の大きさを推定する。
• スピン軌道結合を介した明るみメカニズムを通じて、暗い励起子状態が有効g因子の増幅に果たす役割を分析する。
• MoSe₂、WSe₂、WS₂間の比較的分析を通じて、分裂寄与における材料特異的差異を強調する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 軌道的、スピン的、谷的寄与が、モノレイヤーTMDにおける励起子共鳴のゼーマン分裂をどのように決定づけるか？
• RQ2 なぜタングステン系TMDは、その低エネルギー発光線で異常に大きな有効g因子を示すのか？
• RQ3 谷項の相対的寄与は、正電荷を帯びた励起子状態の磁場依存的挙動を説明するためにどの程度重要か？
• RQ4 提案されたモデルは、同じ材料における吸収および磁場励光データをどのように説明するか？
• RQ5 暗い励起子状態が、明るみメカニズムを通じて観測される光学的応答にどの程度寄与しているか？

主な発見

• 特にWSe₂およびWS₂において、正電荷を帯びた励起子共鳴の磁場依存的変化を正確に記述するには、谷項が不可欠であることが判明した。
• ゼーマン分裂における軌道的寄与は顕著であり、MoSe₂、WSe₂、WS₂間で体系的に変化しており、材料依存のバンド構造効果を示している。
• スピン寄与はスピン軌道結合に起因する予想される値と整合的であるが、その大きさは谷項および軌道項によって調整されている。
• タングステン系化合物における大きな有効g因子は、暗い励起子状態の明るみによって説明され、その光学的活性が増幅されている。
• モデルは吸収スペクトルおよび磁場励光スペクトルの両方を成功裏に記述しており、異なる実験的配置における堅牢性が確認された。
• 本研究では、特に正電荷を帯びた励起子に対して、谷項を無視することは定量的モデリングにおいて不可能であることが明らかになった。