[論文レビュー] Origin of anomalous temperature dependence of Nernst effect in narrow-gap semiconductors

Ryota Masuki, Takuya Nomoto+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 21, 2020

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 43被引用数 9

ひとこと要約

本論文は、運動量に依存する電子緩和時間を用いたボルツマン輸送理論を用いて、狭帯ギャップ半導体におけるネルンスト係数の異常な二重ピーク温度依存性を説明する。二つの異なる起源を特定した：低温ピークは運動量に依存するτによるSondheimerキャンセレーションの破綻に起因し、高温ピークは価電子帯のフォノン・ドラッグ寄与に起因する。モデルは、FeSb2における巨大ネルンスト効果を成功裏に再現し、7Kでνが3.2 mV/(KT)に達することが示された。

ABSTRACT

Based on the Boltzmann transport theory, we study the origin of the anomalous temperature dependence of the Nernst coefficient ($ u$) due to the phonon-drag mechanism. For narrow-gap semiconductors, we find that there are two characteristic temperatures at which a noticeable peak structure appears in $ u$. Contrarily, the Seebeck coefficient ($S$) always has only one peak. While the breakdown of the Sondheimer cancellation due to the momentum-dependence of the electron relaxation time is essential for the peak in $ u$ at low $T$, the contribution of the valence band to the phonon-drag current is essential for the peak at higher $T$. By considering this mechanism, we successfully reproduce $ u$ and $S$ of FeSb$_2$ for which a gigantic phonon-drag effect is observed experimentally.

研究の動機と目的

• 狭帯ギャップ半導体におけるネルンスト係数の異常な二重ピーク温度依存性の起源を理解すること。
• Seebeck係数が一つのピークしか示さないのに対し、ネルンスト係数が複数のピークを示す理由を明確にすること。
• フォノンドラッグ強化熱電効果における電子-フォノン結合および運動量に依存する緩和時間の役割を調査すること。
• FeSb2からの実験データ（νおよびSの低温における値）と照合して、理論的モデルを検証すること。

提案手法

• Keldysh形式を用いて、電子-フォノン結合を含む量子ボルツマン輸送方程式を導出。
• フォノンからの運動量移動に起因する電子分布関数の変化を通じて、フォノン・ドラッグ寄与を熱電力に適用。
• 定数τ近似を超えて、運動量に依存する電子緩和時間τ(k)を用いる。
• フォノン運動量およびエネルギー保存則を含む遷移振幅を介して電子-フォノン結合を扱う。
• 主な分析では不純物状態の効果を無視し、内在的なフォノン・ドラッグメカニズムに焦点を当てる。
• FeSb2の実験データ（νおよびSの低温値を含む）と照合して結果を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜネルンスト係数は温度依存性において二重ピーク構造を示すのに対し、Seebeck係数は単一のピークしか示さないのか？
• RQ2 運動量に依存する電子緩和時間τが、ネルンスト係数の低温ピークを生成する役割は何か？
• RQ3 価電子帯からの寄与が、ネルンスト係数の高温ピークにどのように寄与するか？
• RQ4 フォノン・ドラッグメカニズムは、FeSb2で観測された巨大ネルンスト効果をどの程度説明できるか？
• RQ5 運動量に依存するτによるSondheimerキャンセレーションの破綻が、ネルンスト応答にどのように影響するか？

主な発見

• ネルンスト係数ν(T)は、狭帯ギャップ半導体において二重ピーク構造を示す。これは二つの異なるメカニズムに起因する：低温ピークは運動量に依存するτによるSondheimerキャンセレーションの破綻、高温ピークは価電子帯のフォノン・ドラッグ寄与。
• Seebeck係数S(T)は、運動量に依存するτを含めても常に単一のピークを示す。これは縦方向および横方向の熱電応答の温度依存性に根本的な違いがあることを示唆する。
• モデルはFeSb2の実験的ν(T)を成功裏に再現し、7Kで3.2 mV/(KT)のピーク値を再現した。これによりフォノン・ドラッグ効果の優位性が確認された。
• ν(T)に二重ピーク構造が見られる一方でS(T)にはその構造が存在しないことから、ネルンスト効果が運動量に依存する緩和ダイナミクスに対して特異的に感受されることを強調する。
• 小 bandgapのため、高温域で価電子帯からのフォノン・ドラッグ寄与が顕著になり、ν(T)の第二ピークが可能になる。
• 運動量に依存するτを用いたボルツマン輸送理論に基づく理論枠組みは、FeSb2のような相関的狭帯ギャップ半導体における異常なネルンスト応答を強固に説明可能である。