[論文レビュー] Origin of ferroelectric domain wall alignment with surface trenches in ultrathin films

Baker, Jack S., Bowler, David R.|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2021

Ferroelectric and Piezoelectric Materials被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、超薄膜PbTiO3におけるフェロエレクトリックドメインウォール（DW）と表面溝の整列が、極性連続性の回復による脱極化電場の最小化によって駆動されることを明らかにした。最大5,136原子を用いた大規模な密度汎関数理論（DFT）シミュレーションにより、著者らは、平行なDW-溝整列が極性の連続性を保つことで極性テクスチャーを安定化させ、不安定化する電場を抑制することを示した。このメカニズムは、負のひずみの実験的観察を説明でき、サイクロイダルモードを含む特異な極性テクスチャーの工学的設計を可能にする。

ABSTRACT

Engraving trenches on the surfaces of ultrathin ferroelectric (FE) films and superlattices promises control over the orientation and direction of FE domain walls (DWs). Through exploiting the phenomenon of DW-surface trench (ST) parallel alignment, systems where DWs are known for becoming electrical conductors could now become useful nanocircuits using only standard lithographical techniques. Despite this clear application, the microscopic mechanism responsible for the alignment phenomenon has remained elusive. Using ultrathin PbTiO$_3$ films as a model system, we explore this mechanism with large scale density functional theory simulations on as many as 5,136 atoms. Although we expect multiple contributing factors, we show that parallel DW-ST alignment can be well explained by this configuration giving rise to an arrangement of electric dipole moments which best restore polar continuity to the film. These moments preserve the polar texture of the pristine film, thus minimizing ST-induced depolarizing fields. Given the generality of this mechanism, we suggest that STs could be used to engineer other exotic polar textures in a variety of FE nanostructures as supported by the appearance of ST-induced polar cycloidal modulations in this letter. Our simulations also support experimental observations of ST-induced negative strains which have been suggested to play a role in the alignment mechanism.

研究の動機と目的

• 超薄膜におけるフェロエレクトリックドメインウォール（DW）と表面溝の整列の微視的メカニズムを特定すること。
• 機械的ひずみ、ピエゾ効果、またはDWやドメイン中心の直接ピン留めを含む、以前の矛盾する説明を解消すること。
• 表面欠陥を用いたフェロエレクトリックナノ構造における特異な極性テクスチャーの工学的設計に一般化可能な原則を確立すること。
• 脱極化電場の最小化がDW-溝整列の主因であることを検証すること。

提案手法

• O(N)スケーリングのCONQUESTコードを用いた大規模な密度汎関数理論（DFT）シミュレーション。単一ζプラス極性（SZP）基底関数とノルム保存擬ポテンシャルを用いた。
• 画像相互作用を避けるために、20 Åの真空領域を含む自由状態の7ユニットセル厚いPbTiO3膜を用いたシミュレーション。
• 極性率および極性は、Restaの線形応答近似を用い、先行計算から得られたボーン有効電荷を用いた。
• ドメインウォールおよびドメイン中心（DWに平行、ドメイン中心に平行、垂直）との相対的な配置で、さまざまな配置の表面溝を導入した。
• 理論的平衡ドメイン周期（Λ = 12ユニットセル）を持つフラックスクロージャーポリドメイン構造を初期状態とし、エネルギー最小化によって確認した。
• 反フェロジストラクティブ（AFD）モードは、平面内スーパーセルを2倍にし、小さな回転（約5°）を導入した後、完全な弛度を実行することで含めた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超薄膜におけるフェロエレクトリックドメインウォールと表面溝の整列の微視的起源は何か？
• RQ2 整列はひずみ効果、ピエゾ結合、または静電的安定化によって生じるのか？
• RQ3 ドメインウォールかドメイン中心が主なピン留めサイトであるのか、あるいは集団的極性効果によるものなのか？
• RQ4 極性テクスチャーの連続性による脱極化電場の最小化によって整列が説明可能か？
• RQ5 このメカニズムは、他の特異な極性テクスチャーの工学的設計に一般化可能か？

主な発見

• ドメインウォールと表面溝の平行整列は、主に脱極化電場の生成を抑えるために極性連続性の回復によって駆動される。
• 最も安定した状態は、溝がドメインウォールに平行に整列している場合であり、これは極性テクスチャーを保ち、静電エネルギーを低減する。
• シミュレーションにより、基板が存在しない場合の平衡ドメイン周期は12ユニットセルであり、実験的観察と一致する。
• 反フェロジストラクティブ（AFD）モードの導入により、膜中に設計された極性サイクロイダルモードが出現した。
• シミュレーションは、溝付近で観測された実験的負のひずみを再現し、その役割が整列メカニズムに寄与していることを支持した。
• 本手法は構造的正確性と正しい相の階層（ポリドメインFE > 平面内極性 > 無秩序相）を維持しているが、絶対的エネルギー差はわずかに過大評価されている。