[論文レビュー] Origin of superconductivity and giant phonon softening in TlInTe$_2$ under pressure

Sorb Yesudhas, N. Yedukondalu+13 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2020

Solid-state spectroscopy and crystallography参考文献 41被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、圧力下におけるTlInTe₂の超伝導性が、5.7 GPaで電子パッチがフェルミ面に形成され接続されるリシュツト転移に起因することを明らかにした（Tc = 3.8 K）。10–12 GPaにおけるAgモードの巨大な格子振動モードの軟化は、電子-格子振動結合に起因する。19–20 GPaにおける半金属-金属転移およびV字型のTc挙動は、強い電子相関を示唆するが、33.5 GPaまで構造的相転移は観察されない。

ABSTRACT

Analogous to 2D layered transition metal dichalcogenides, the TlSe family of 1D chain materials with Zintl-type structure exhibits exotic phenomena under high-pressure. In the present work, we have systematically investigated the high-pressure behavior of TlInTe 2 using Raman spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and transport measurements, in combination with crystal structure prediction (CSP) based on the evolutionary approach and first principles calculations. We found that TlInTe$_2$ undergoes a pressure driven semiconductor to semimetal transition at 4 GPa, followed by a superconducting transition at 5.7 GPa (with Tc = 3.8 K) induced by a Lifshitz transition. The Lifshitz transition is initiated by the appearance of new electron pockets on the Fermi surface, which evolve with pressure and connect to the adjacent electron pockets forming an umbrella shaped Fermi surface at the top and bottom of the Brillouin zone. An unusual giant phonon softening (Ag mode) concomitant with a V-shaped Tc behavior appears at 10-12 GPa as a result of the interaction of optical phonons with the conduction electrons, resulting in Fano line shaped asymmetry in Ag mode. A prominent Tc anomaly concurrent with the Ag mode softening at 19-20 GPa is correlated to the semimetal to metal transition. The CSP calculations reveal that these transitions are not accompanied by any structural phase transitions up to the maximum pressure achieved, 33.5 GPa. Our findings on TlInTe$_2$ open up a new platform to study a plethora of unexplored high pressure novel phenomena in TlSe family induced by Lifshitz transition (electronic driven), phonon softening and electron-phonon coupling.

研究の動機と目的

• Zintl型1次元鎖構造と狭いバンドギャップを有する材料としてのTlInTe₂における高圧下超伝導性の起源を解明すること。
• 観察された超伝導性および格子振動現象を引き起こす要因が、構造的相転移か、電子的トポロジカル転移かを特定すること。
• 電子-格子振動結合およびフェルミ面トポロジーの変化が、超伝導性および格子振動モードの軟化をどのように媒介するかを調査すること。
• 構造的変化がないにもかかわらず、約25 GPaで観察される未解明の4%の周波数低下の原因を解明すること。
• 構造的変化ではなく電子的駆動転移を用いることで、TlSe系における特異な量子現象を研究するための新規なプラットフォームを確立すること。

提案手法

• 高圧下でのインサイトRaman分光法を実施し、格子振動モードを調査し、巨大な軟化や周波数低下などの異常を検出する。
• HPCATでシンクロトロンX線回折（HPXRD）を実施し、33.5 GPaまで構造的相転移がないことを確認する。
• 電気的輸送測定を実施し、半導体-半金属転移および半金属-金属転移、超伝導転移を特定する。
• 第一原理計算および進化的アプローチによる結晶構造予測（CSP）を用いて、圧力下での電子構造およびフェルミ面トポロジーをモデル化する。
• 結合長、角度（特にThomson立方体内のTe-Tl-Te）および軌道寄与（In-5s, Te-5p）を分析し、電子的および格子動力学を結びつける。
• Fano線形形状フィッティングを用いてAgモードの非対称性を分析し、強い電子-格子振動結合を示唆する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TlInTe₂における圧力誘発超伝導性の駆動要因は何か。構造的相転移か、電子的転移かに関係するか。
• RQ2 Agモードが10–12 GPaで巨大な軟化を示す理由は何か。電子-格子振動結合がこの現象に果たす役割は何か。
• RQ3 フェルミ面トポロジーは圧力下でどのように変化するか。リシュツト転移および超伝導性とどのような関係があるか。
• RQ4 構造的変化がないにもかかわらず、約25 GPaでAgモードの異常な4%の周波数低下が観察される原因は何か。
• RQ5 TlInTe₂系は、構造的相転移なしに、新規な圧力誘発量子相を発見するためのプラットフォームとして機能できるか。

主な発見

• 4 GPaで半導体-半金属転移が発生し、その後5.7 GPaでTc = 3.8 Kの超伝導転移が発生。これはリシュツト転移に起因する。
• 超伝導性はL1およびL2型リシュツト転移によって誘発されていることが確認された。6.8 GPaでフェルミ面上に新たな電子パッチが形成され接続される。
• 10–12 GPaにおけるAgモードの巨大な軟化は、V字型のTc挙動およびFano線形形状の非対称性を伴い、伝導電子（In-5s/Te-5p）との強い電子-格子振動結合を示唆する。
• 19–20 GPaにおける半金属-金属転移は、Tcに顕著な異常と相関しており、さらなる電子的再構成を示唆する。
• HPXRDによる解析で、33.5 GPaまで構造的相転移は検出されず、25 GPaでの結合長/剛性の変化はAgモードの4%周波数低下を説明できない。
• 25 GPaにおける周波数低下の原因は未解決のままであるが、Tl-Te₈Thomson立方体の継続的なねじれおよび1次元から2次元への次元変化なしに、その現象が観察されている。