[論文レビュー] Overtaking while approaching equilibrium

P. Chaddah, S. Dash+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 16, 2010

Geomagnetism and Paleomagnetism Studies参考文献 1被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、巨大磁気抵抗マンガン酸化物において、初期に非平衡状態に近い（非平衡なフェロ磁性相の割合が高い）系が、初期に平衡に近い系よりも速やかに平衡状態へと緩和することを示している。これは、冷却初期に多数の小さな核が形成され、界面積が大きくなるためである。等温磁化緩和において観察されたこの「追いつき」効果は、直感的な予想（平衡に近い系が速やかに緩和する）に反するが、核化動力学と界面積に起因する物理的メカニズムを提供し、磁性系におけるMpemba効果の解明に寄与する。

ABSTRACT

A system initially far from equilibrium is expected to take more time to reach equilibrium than a system that was initially closer to equilibrium. The old puzzling observation (also called Mpemba effect) that when a sample of hot water and another sample of cold water are put in a freezer to equilibrate, the hot water sometimes overtakes as they cool, has been highlighted recently. In the extensively studied colossal magnetoresistance manganites, cooling in a magnetic field (H) often results in an inhomogeneous mixture of transformed equilibrium phase and a kinetically arrested non-equilibrium phase which relaxes slowly towards equilibrium at fixed H and temperature (T). Here we show that the magnetization decay rate at the same H and T is larger for the state that was initially farther from equilibrium, and it continues to relax faster even after these have become equal. Our result should help propose an explanation, for Mpemba effect, that does not attribute it to any artifact.

研究の動機と目的

• 冷却中の力学的停止後に生じる巨大磁気抵抗マンガン酸化物における非平衡磁性相の緩和ダイナミクスを調査すること。
• 初期に非平衡状態に近い系が、古典的予想とは逆に、平衡状態へ向かってより速やかに緩和するかどうかを特定すること。
• 等温加熱における磁化緩和において観察された「追いつき」行動の背後にあるメカニズムを説明すること。
• 観察された緩和キネティクスを、相分離系における核化熱力学と界面積に結びつけること。
• 磁性系におけるマンガン酸化物の緩和行動に類似する点を基に、人工的要因に依存しないMpemba効果の説明を提供すること。

提案手法

• 多結晶性のLa0.5Ca0.5MnO3試料を、異なる冷却磁場（H_Cool = 1 T, 3 T, 6 T）で320 Kから5 Kまで冷却し、非平衡フェロ磁性相（FM）の初期割合（R_NE）を変化させた。
• 磁化（M）を、固定磁場（1 T, 3 T）で加熱中に測定し、非平衡相の進化を追跡し、核化温度を特定した。
• 1 Tおよび3 Tの磁場で、固定温度（例：52.5 K, 56 K, 37.5 K）における等温磁化緩和を測定し、異なる初期R_NEを持つ状態間の緩和速度を比較した。
• 古典的核化理論の式を用いて臨界核半径（R_C）を推定した：R_C = 2σ / Δf、ここでσは界面エネルギー、Δfは相間の自由エネルギー差である。
• 冷却中に形成された核の数とサイズから、平衡（AFM）相の表面積を推定した。R_NEが大きいほど、より多数の小さな核が形成され、結果として界面積が大きくなる。
• データ解析では、同じ温度および磁場条件下で、異なる初期M値（すなわち、異なるR_NE）を持つ状態間の緩和時間および減衰速度を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 初期に非平衡状態に近い系が、初期に平衡に近い系よりも速やかに平衡状態へと緩和するか？
• RQ2 マンガン酸化物における磁化緩和の「追いつき」行動の背後にある物理的メカニズムは何か？
• RQ3 初期の非平衡相割合（R_NE）が、核化温度および臨界核半径にどのように影響するか？
• RQ4 より非平衡状態にある系の速やかな緩和は、多数の小さな核が形成されることに起因する界面積効果に起因するだろうか？
• RQ5 この磁性系の緩和行動が、水の凍結におけるMpemba効果のモデルとしてどの程度有効に使えるか？

主な発見

• 1 Tの磁場下、52.5 Kで、初期に非平衡状態に近い状態（C6T、H_Cool = 6 T）の磁化（M）の減衰が速く、約35分後に初期に平衡に近い状態（C1T）に追いついた。
• 3 Tの磁場下、52 Kで、C6T状態（初期R_NEが大きい）が約45分後にC3T状態に追いついた。これは、異なる磁場および温度条件下でも効果が確認されたことを示している。
• 37.5 Kでは、C6T状態がC4TおよびC3.85T状態のそれぞれ25分および75分後に追いついた。これは、低温域でもこの効果が安定していることを示している。
• 5 Kにおける初期磁化（M）は、C6T（R_NE ≈ 0.90）の方がC1T（R_NE ≈ 0.17）よりも大きかった。これは、初期に非平衡状態に近い状態であることを示している。
• 初期R_NEが大きいと、核化がより低い温度（C6Tでは12 K）で開始された。これは、低温でΔfが大きいため、臨界核半径（R_C）が小さくなるためである。
• 初期R_NEが大きい系の速やかな緩和は、冷却中に多数の小さな核が形成され、フェロ磁性相（FM）と反強磁性相（AFM）の界面積が大きくなることに起因すると考えられる。