[論文レビュー] Oxygen vacancy induced room temperature metal-insulator transition in nickelates films and its potential application in photovoltaics

Le Wang, Sibashisa Dash+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2016

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 7被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、低温後アニールを用いて酸素空孔を制御することで、室温で逆転可能な酸素空孔誘発金属絶縁体転移をエpitaxial NdNiO3薄膜で実現した。抵抗率の変調が6桁以上に達し、光学的バンドギャップのチューナブルな変化を実現した。酸素空孔は絶縁相を安定化させ、磁化を増大させ、ヘテロジャンクションにおける太陽電池応用を可能にする。

ABSTRACT

Oxygen vacancy is intrinsically coupled with magnetic, electronic and transport properties of transition-metal oxide materials and directly determines their multifunctionality. Here, we demonstrate reversible control of oxygen content by post-annealing at temperature lower than 300 degree centigrade and realize the reversible metal-insulator transition in epitaxial NdNiO3 films. Importantly, over six orders of magnitude in the resistance modulation and a large change in optical band gap are demonstrated at room temperature without destroying the parent framework and changing the p-type conductive mechanism. Further study revealed that oxygen vacancies stabilized the insulating phase at room temperature is universal for perovskite nickelates films. Acting as electron donors, oxygen vacancies not only stabilize the insulating phase at room temperature, but also induce a large magnetization of ~50 emu/cm3 due to the formation of strongly correlated Ni2+ t2g6eg2 states. The band gap opening is an order of magnitude larger than that of the thermally driven metal-insulator transition and continuously tunable. Potential application of the newly found insulating phase in photovoltaics has been demonstrated in the nickelates-based heterojunctions. Our discovery opens up new possibilities for strongly correlated perovskite nickelates.

研究の動機と目的

• 構造的劣化を伴わずに室温で逆転可能なニッケレート薄膜における金属絶縁体転移を実現すること。
• 酸素空孔が絶縁相を安定化させ、電子的および光学的性質を調整する役割を解明すること。
• 酸素空孔を制御したニッケレートが太陽電池ヘテロジャンクションデバイスに応用可能かどうかを検討すること。
• ペロブスカイトニッケレートにおける酸素空孔濃度、電子構造、磁性の相関関係を理解すること。

提案手法

• 300 °C未満の温度でエpitaxial NdNiO3薄膜を後アニールし、酸素空孔濃度を制御する。
• 酸素含有量および電子的転移をモニタリングするため、in-situおよびex-situの特性評価手法を用いる。
• 酸素空孔濃度の関数としての電気的抵抗率および光学的バンドギャップの変化を測定する。
• 酸素空孔による電子状態の変化と関連する磁性の相関を分析する。
• ニッケレートベースのヘテロジャンクションを形成・評価し、太陽電池性能を検証する。
• 酸素空孔からの電子ドーピングによって形成されるNi2+ t2g⁶eg²状態の理論的モデリング

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 酸素空孔は室温におけるNdNiO3薄膜で逆転可能な金属絶縁体転移を誘発できるか？
• RQ2 酸素空孔濃度はエpitaxialニッケレート薄膜の抵抗率および光学的バンドギャップにどのように影響するか？
• RQ3 酸素空孔は絶縁相を安定化させ、磁化を増大させる役割を果たすか？
• RQ4 酸素空孔を制御した絶縁相はニッケレートにおいて太陽電池ヘテロジャンクションに応用可能か？
• RQ5 酸素空孔誘発の絶縁相におけるバンドギャップの開きは、熱的駆動による転移と比較して顕著に大きいのか？

主な発見

• 酸素空孔の制御により、室温で6桁以上の抵抗率変調が達成された。
• 光学的バンドギャップに顕著な連続的チューニングが観察され、熱的駆動による変化と比較して1桁以上大きな変化を示した。
• 酸素空孔は室温で絶縁相を安定化させ、約50 emu/cm³の磁化を誘発した。
• 絶縁相は酸素空孔からの電子ドーピングによって形成される強相関的Ni2+ t2g⁶eg²状態によって安定化している。
• 酸素空孔誘発の絶縁相は、ヘテロジャンクションデバイスにおいて効率的な太陽電池応答を可能にする。
• 母体のペロブスカイト構造はそのままであり、転移にもかかわらずp型導電機構が保持されている。