[論文レビュー] Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO$_4$)$_6$O: a Mott or charge transfer insulator in need of further doping for (super)conductivity

Liang Si, Markus Wallerberger+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 10

ひとこと要約

この論文は LK-99 を分析し、ab initio データから二-band および五-band の tight-binding モデルを導出し、DMFT の結果から電子あるいはホールドーピングを必要とする金属化と潜在的な超伝導を示す Mott または 電荷移動絶縁体を示す。

ABSTRACT

We briefly review the status quo of research on the putative superconductor Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O also known as LK-99. Further, we provide {\em ab initio} derived tight-binding parameters for a two- and five-band model, and solve these in dynamical-mean-field theory. The ratio interaction-to-bandwidth makes LK-99 a Mott or charge transfer insulator. Electron or hole doping (which is different from substituting Pb by Cu and thus differs from LK-99) is required to make it metallic and potentially superconducting.

研究の動機と目的

• Pb10-xCux(PO4)6O (LK-99) の電子的性質を評価し、それが Mott か電荷移動絶縁体かを明確にする。
• ab initio データから低エネルギー tight-binding モデル（二-bandおよび五-band）を導出する。
• DMFT を介した電子相関の役割を調べ、絶縁状態を決定する。
• 金属化または超伝導を議論するための実現可能な相互作用パラメータを推定する。

提案手法

• 構造最適化とバンド計算を行い、リラックスした構造を得る。
• DFT バンドを Wannier 関数に射影して二-bandおよび五-band tight-binding モデルを得る。
• Cu 部位に局所的 Kanamori 相互作用を導入し、連続時間 QMC-solvers を用いて 298 K の DMFT で解く。
• DMFT スペクトルと DFT+U 結果を比較して、絶縁挙動（Mott か 電荷移動）を評価する。
• モデルに対して cRPA に着想を得た推論を用い、適切な U, J, U' の値を議論する。

Figure 1: Top: Schematics of DFT bandstructure for Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O. Middle: Mott-Hubbard splitting of the Cu $d_{xz,yz}$ orbitals leading to a Mott or charge transfer insulator. Note here we visualize the case with an orbital symmetry breaking (ordering) indicating by having different orbitals in

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 現実的な相互作用強度の下で Pb10-xCux(PO4)6O は Mott か電荷移動絶縁体か？
• RQ2 LK-99 を最もよく記述する低エネルギー電子モデル（二-band および五-band）は何か？
• RQ3 DMFT における電子相関はギャップを開くのか？ギャップは U', J、およびモデルの選択にどう依存するか？
• RQ4 この材料を金属化または超伝導に導くのはどのようなドーピング（電子またはホール）か？
• RQ5 DFT+U の結果は絶縁状態と軌道分極を捉える上で DMFT とどのように比較されるか？

主な発見

• DMFT はフェルミエネルギー付近に明確なギャップを示し、Cu d- band (d_xz/d_yz) が下部ハバード帯と上部ハバード帯に分離している。
• 五-band モデルは U' = 3 eV で電荷移動絶縁体、U' = 2 eV で Mott 風の特性を示し、電荷移動絶縁と Mott 絶縁の間の臨界付近の挙動を示す。
• 二-band モデルはスクリーン効果が大きく、ギャップが大きく、DMFT では軌道が対称性崩壊なしに縮退を保つ。
• DFT+U は対称性破れた構造下で絶縁状態を与え得ることがあり、格子歪みが絶縁的挙動を安定化させる役割を浮き彫りにする。
• 総じて、LK-99 は中程度の U で絶縁体（Mott か 電荷移動）と予測される。金属化および潜在的な超伝導は Cu Pb 置換を超えた電子またはホールドーピングを必要とする。

Figure 2: (a) DFT-relaxed structure of Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O; (b) schematic figure of energy band splitting from the octahedral Cu-coordination of the CuO 6 motif; Wannier projections for the two bands model (c) and five bands model (d), respectively. The Wannier bands (dots) are virtually identical to