[論文レビュー] Percolation-induced resistivity drop in cold-pressed LuH2

Ningning Wang, Jun Hou+10 more|arXiv (Cornell University)|Apr 2, 2023

Hydrogen Storage and Materials被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、冷間圧縮処理を施したLuH2における抵抗率の低下が超伝導性によるものではなく、水素の非化学 stoichiometry や酸素／窒素の不純物による絶縁性表面層に埋め込まれた金属的微粒子を介したパーコレーションによるものであることを示している。観察された抵抗率の低下は、絶縁体的からパーコレーション的金属的伝導への転移に起因し、類似した特徴が超伝導転移であると解釈されていた過去の研究とは対照的である。

ABSTRACT

The stoichiometric bulk LuH2 is a paramagnetic metal with high electrical conductivity comparable to simple metals. Here we show that the resistivity of cold-pressed (CP) LuH2 samples varies sensitively upon modifying the grain size or surface conditions via the grinding process, i.e., the CP pellets made of commercially purchased LuH2 powder remain metallic but exhibit thousands of times higher resistivity, while additional grinding of LuH2 powders in air further enhances the resistivity and even results in weakly localized behaviors. For these CP samples, interestingly, we can occasionally observe abrupt resistivity drops at high temperatures, which also show dependences on magnetic fields and electrical current. Measurements of variable-temperature XRD, magnetic susceptibility, and specific heat exclude the possibilities of structural, magnetic, and superconducting transitions for the observed resistivity drops. Instead, we tentatively attribute these above observations to the presence of insulating layers on the grain surface due to the modification of hydrogen stoichiometry or the pollution by oxygen/nitrogen. Percolation of the metallic grains through the insulating surfaces can explain the sudden drop in resistivity. The present results thus call for caution in asserting the resistivity drops as superconductivity and invalidate the background subtraction in analyzing the resistivity data.

研究の動機と目的

• 冷間圧縮処理を施したLuH2試料で観察された異常な抵抗率低下の原因を調査すること。
• これらの抵抗率低下が超伝導性、構造的転移、または磁気的秩序化に起因するかどうかを特定すること。
• 表面不純物および水素の化学 stoichiometry が電気的輸送特性に与える影響を評価すること。
• このような系において抵抗率データ解析に背景補正法を用いることの妥当性を検証すること。

提案手法

• 商業的に入手可能なLuH2粉末を冷間圧縮して多結晶試料を作成し、結晶粒のサイズと表面状態を制御する。
• 空気中でLuH2粉末を系統的に粉砕して表面化学および結晶粒のサイズを変更し、さまざまな磁場および電流密度条件下での抵抗率測定を実施する。
• 変化する温度におけるX線回折（XRD）を用いて、抵抗率の異常な原因が構造的相転移である可能性を除外する。
• 磁化率および比熱測定を実施し、磁気的または超伝導的転移が抵抗率低下の原因でないことを除外する。
• 磁場および電気的電流の下での抵抗率挙動の分析を通じて、電子の局在化およびパーコレーション的伝導の状態を評価する。
• 抵抗率低下は、水素不足または酸素／窒素による表面不純物によって形成された絶縁性表面層に挟まれた金属的微粒子を介したパーコレーションに起因すると解釈する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 冷間圧縮処理を施したLuH2で高温度域で観察される急激な抵抗率低下の原因は何ですか？
• RQ2 これらの抵抗率低下は超伝導性を示唆しているのでしょうか、それとも表面に起因する絶縁性層に起因している可能性がありますか？
• RQ3 粉砕による結晶粒のサイズおよび表面状態の変化が、LuH2における電気的輸送特性にどのように影響するでしょうか？
• RQ4 酸素または窒素の不純物および水素の非化学 stoichiometry が、冷間圧縮処理を施したLuH2の抵抗率にどの程度影響を及えるでしょうか？
• RQ5 なぜ過去の研究ではこれらの抵抗率低下を超伝導性に起因すると誤って解釈していたのでしょうか？パーコレーションは観察結果をどのように説明できるでしょうか？

主な発見

• 商業的に購入可能な粉末から作製された冷間圧縮処理を施したLuH2ペレットは金属的挙動を示すが、その抵抗率は真性の多結晶的LuH2に比べて数千倍も高い。
• 空気中での追加粉砕により抵抗率がさらに上昇し、弱い局在化電子的挙動が顕在化し、不純物の増加による不規則性の増大が示された。
• 高温度域で観察される異常な抵抗率低下は、特定の試料にのみ見られ、磁場および電流に依存しており、従来の超伝導的転移とは異なることを示唆している。
• 変化する温度におけるXRD、磁化率、比熱測定により、抵抗率低下の原因が構造的、磁気的、または超伝導的転移ではないことが除外された。
• 抵抗率低下は、水素不足または酸素／窒素による表面不純物によって形成された絶縁性表面層に挟まれた金属的微粒子を介したパーコレーションに起因すると一時的に解釈される。
• 本研究では、このような系において抵抗率データ解析に背景補正を用いることは不適切であると結論づけられ、観察された特徴は微細構造および表面化学に起因する本質的性質であることが示された。