[論文レビュー] Performant implementation of the atomic cluster expansion (PACE): Application to copper and silicon

Yury Lysogorskiy, Cas van der Oord+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2021

Machine Learning in Materials Science被引用数 11

ひとこと要約

本稿では、大規模な分子動力学シミュレーションにおける効率的な機械学習原子間ポテンシャルのための、高性能なC++実装であるPACEを提示する。再帰的評価アルゴリズムと線形スケーリングのための「密度トリック」を活用することで、銅およびケイ素に対して、従来の最先端ポテンシャルよりも高速かつ高精度な予測を達成し、精度と計算コストのトレードオフのパラトリアフロントをシフトさせた。

ABSTRACT

The atomic cluster expansion is a general polynomial expansion of the atomic energy in multi-atom basis functions. Here we implement the atomic cluster expansion in the performant C++ code \verb+PACE+ that is suitable for use in large scale atomistic simulations. We briefly review the atomic cluster expansion and give detailed expressions for energies and forces as well as efficient algorithms for their evaluation. We demonstrate that the atomic cluster expansion as implemented in \verb+PACE+ shifts a previously established Pareto front for machine learning interatomic potentials towards faster and more accurate calculations. Moreover, general purpose parameterizations are presented for copper and silicon and evaluated in detail. We show that the new Cu and Si potentials significantly improve on the best available potentials for highly accurate large-scale atomistic simulations.

研究の動機と目的

• 大規模な原子論的シミュレーションに適した、パフォーマンスに優れ、プロダクション運用に耐える原子クラスターエクスパンション（ACE）の実装を開発すること。
• 近隣原子数に線形スケーリングする高次体数のACEモデルを効率的に評価できること。
• 従来の機械学習ポテンシャルと比較して、銅およびケイ素における原子間ポテンシャルの精度と速度の両面で優れた性能を示すこと。
• CuおよびSi用の一般用途で高精度なACEパラメータ化を提供し、それらが従来のモデルを上回ること。

提案手法

• 多数体項を1体原子密度射影の積に再表現することで、近隣原子数に線形スケーリングする『密度トリック』を用いたACEの実装。
• 再帰的評価アルゴリズムにより、基底関数の計算グラフを逆方向に自動微分して接続を伝搬させ、エネルギーと力の計算を実行。
• モデルパラメータは、DFT基準データに対する線形回帰により決定され、径方向および角度関数のテンソル積基底が使用される。
• 力は接続伝搬を用いて計算され、勾配が基底関数グラフを逆方向にバックプロパゲートされ、原子の力が効率的に算出される。
• 実装は、大規模シミュレーションとの互換性を確保するため、分子動力学パッケージLAMMPSに統合されている。
• ACEフレームワークがEAM、FS、MTP、SNAP、SOAPポテンシャルを特別なケースとして含められることを示し、統一的かつ一般用途に適した表現を可能にしている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子クラスターエクスパンションは、速度と精度の両面で既存の機械学習ポテンシャルを上回るほど効率的に実装可能か？
• RQ2 再帰的評価アルゴリズムにより、相関次数および近隣原子数に伴う計算コストが線形スケーリングするか？
• RQ3 銅およびケイ素用のACEベースポテンシャルは、最先端モデルと比較してより高い精度と優れた一般化性能を達成できるか？
• RQ4 PACE実装は、原子論的シミュレーションにおける精度対計算コストのパラトリアフロントをどの程度シフトさせるか？

主な発見

• 銅ポテンシャルでは、MDステップあたり1原子あたりの計算コストが0.43 msから0.32 msに低下し、25.6%の高速化を達成した。
• ケイ素ポテンシャルでは、より顕著な高速化が見られ、1原子あたりの計算コストが1.84 msから0.80 msに低下し、56.5%の削減となった。
• 新規のACEベースポテンシャルは、銅およびケイ素において、精度と計算効率の両面で既存の機械学習ポテンシャルを上回り、精度とコストのトレードオフのパラトリアフロントを明確にシフトさせた。
• ACEフレームワークがEAM、FS、MTP、SNAP、SOAPベースモデルなどの主要クラスのポテンシャルを正確に表現またはよく近似できることを示した。
• 再帰的接続伝搬アルゴリズムにより、基底関数ノード数および近隣原子数に比例して計算コストが線形に増加する力の計算が可能であり、実際には相関次数に依存しない。
• 実装はプロダクション運用に耐えうるレベルであり、LAMMPSに統合されており、高いパフォーマンスと精度を維持した大規模シミュレーションでの利用が可能である。