[論文レビュー] Persistence of Island Arrangements During Layer-by-Layer Growth Revealed Using Coherent X-rays

Guangxu Ju, Dongwei Xu+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 22, 2018

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications参考文献 48被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、GaNのm面表面における層間エpitaxial成長の過程で、一貫性のあるX線フォトン相関スペクトロスコピー（XPCS）を用いて、2次元島配列に記憶効果が存在することを明らかにした。連続する層にわたる島パターンの持続は、アトム密度分布を介した層間通信に起因しており、動的モンテカルロ（KMC）シミュレーションによって確認された。本研究は、エpitaxial薄膜合成における原子スケールの成長ダイナミクスおよび制御メカニズムについて、新たな知見を提供する。

ABSTRACT

Understanding surface dynamics during epitaxial film growth is key to growing high quality materials with controllable properties. X-ray photon correlation spectroscopy (XPCS) using coherent x-rays opens new opportunities for in situ observation of atomic-scale fluctuation dynamics during crystal growth. Here, we present the first XPCS measurements of 2D island dynamics during homoepitaxial growth in the layer-by-layer mode. Analysis of the results using two-time correlations reveals a new phenomenon - a memory effect in island nucleation sites on successive crystal layers. Simulations indicate that this persistence in the island arrangements arises from communication between islands on different layers via adatoms. With the worldwide advent of new coherent x-ray sources, the XPCS methods pioneered here will be widely applicable to atomic-scale processes on surfaces.

研究の動機と目的

• 時間分解能を有する一貫性のあるX線散乱を用いて、ヘテロエpitaxial成長における2次元島形成の空間的・時間的ダイナミクスを調査すること。
• 連続する層における島配列が、ランダムな核生成を越えて持続的相関を示すかどうかを特定すること。
• そのような持続的相関の物理的起源を、欠陥を介した核生成と動的表面通信の両者と区別すること。
• ステップ状HCP表面におけるアトムの拡散と島核生成をモデル化した、動的モンテカルロ（KMC）シミュレーションを用いて、実験的結果を検証すること。
• 2回時間相関関数を用いたXPCS解析が、平均構造が時間とともに変化する原子スケールの結晶成長過程における非定常表面ダイナミクスを検出可能であることを示すこと。

提案手法

• X線散乱実験は、アドバンスドフォトンソース（APS）のビームライン12ID-Dで実施された。使用したビームはピンクビームであり、25.75 keVで横方向コherenec長は1.2 × 2.7 μmであった。
• X線スパッツパターンは、10秒の積分時間で、512 × 512ピクセル、1ピクセルサイズ55 μmのフォトンカウンティング面検出器を用いてリアルタイムで記録され、時間方向に3ピxルにバイニング処理が施された。
• 散乱強度のフラクチュエーションから二回時間相関関数を抽出し、島配列の時間的持続性を分析した。
• 動的モンテカルロ（KMC）シミュレーションは、SPPARKSコードを用いて、変動する時間ステップを有する3次元HCP格子上で実施された。アトムの拡散とステップ状表面における核生成をモデル化した。
• シミュレーションには、堆積速度、拡散係数、Ehrlich-Schwoebel障壁を組み込み、実験的成長条件を再現した。
• データ補正には、フラットフィールド応答補正と、異なる温度での成長実験間でサンプルの再調整による熱膨張補正が施された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 層間エpitaxial成長における連続する単層における島配列は、時間経過に伴い持続的相関を示すか？
• RQ2 複数の層にわたって観察された島配列の持続的相関の背後にある物理的メカニズムは何か？
• RQ3 記憶効果は、表面欠陥に起因する固定核生成サイトに由来するのか、それともアトム分布を介した動的表面プロセスに起因するのか？
• RQ4 層間のアトムフラックスは、その後続層における島の空間的組織化にどのように影響を与えるか？
• RQ5 平均構造が時間とともに変化する結晶成長過程において、2回時間XPCS解析が非定常表面ダイナミクスを検出可能か？

主な発見

• XPCS測定により、2次元島からの拡散散乱において強い時間的相関が観察され、GaN成長過程で複数の単層にわたる島配列の持続的配置が示された。
• 二回時間相関関数の結果、1つの層で形成された島パターンが次に形成される層と顕著に相関しており、成長過程における記憶効果が明確に示された。
• 動的モンテカルロ（KMC）シミュレーションにより、観測された持続的相関が、固定核生成サイトではなく、アトム密度分布を介した層間通信に起因することを再現した。
• 8種類の異なる成長温度で同様の持続的相関が観察され、平均成長速度は1.25 × 10⁻³ ML/sであった。成長速度のわずかな変動（±10%）や初期層効果に対しても、その持続性は安定していた。
• 同じ基板をアンナールして表面状態をリセットしたため、表面欠陥や静的テンプレートによる影響は排除された。したがって、この現象は固定核生成サイトに起因するものではなかった。
• 本研究の結果は、一貫性のあるX線法が、動的表面プロセスにおける高次相関関数をプローブ可能であることを示しており、エpitaxial薄膜における原子スケールの成長メカニズムに関する新たな知見を提供する。