[論文レビュー] Phase classification using neural networks: application to supercooled, polymorphic core-softened mixtures

Vinicius Hernandes, Murilo Sodré Marques+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 24, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 97被引用数 13

ひとこと要約

本研究では、長距離の配位殻を含む拡張された結合配向秩序パラメータを用いて、過冷却状態の多相性を持つコアソフト化フラクタル液体およびアルコールとの混合系における相分類を実行する深層ニューラルネットワークを開発した。このモデルは、高効率に結晶相、液体相（低密度および高密度）、およびアモルファス相を正確に特定でき、連続的・不連続的転移の検出や、ウィドム線および準安定アモルファス領域のマッピングを可能にする。

ABSTRACT

Characterization of phases of soft matter systems is a challenge faced in many physicochemical problems. For polymorphic fluids it is an even greater challenge. Specifically, glass forming fluids, as water, can have, besides solid polymorphism, more than one liquid and glassy phases, and even a liquid-liquid critical point. In this sense, we apply a neural network (NN) algorithm to analyze the phase behavior of a core-softened mixture of core-softened CSW fluids that have liquid polymorphism and liquid-liquid critical points, similar to water. We also apply the NN to mixtures of CSW fluids and core-softened alcohols models. We combine and expand two methods based on bond-orientational order parameters to study mixtures, applied to mixtures of hardcore fluids by Boattini and co-authors [Molecular Physics 116, 3066-3075 (2018)] and to supercooled water by Martelli and co-authors [The Journal of Chemical Physics 153, 104503 (2020)], to include longer range coordination shells. With this, the trained neural network (NN) was able to properly predict the crystalline solid phases, the fluid phases and the amorphous phase for the pure CSW and CSW-alcohols mixtures with high efficiency. More than this, information about the phase populations, obtained from the NN approach, can help verify if the phase transition is continuous or discontinuous, and also to interpret how the metastable amorphous region spreads along the stable high density fluid phase. These findings help to understand the behavior of supercooled polymorphic fluids and extend the comprehension of how amphiphilic solutes affect the phases behavior.

研究の動機と目的

• 複雑な過冷却状態の多相性を持つフラクタル液体に、複数の液体相およびガラス相が存在する状況における相同定の課題に取り組むこと。
• 従来の結合配向秩序パラメータを拡張し、より長い距離の配位殻を組み込むことで、構造的識別能を向上させること。
• 純粋なCSWフラクタル液体およびCSW-アルコール混合系において、結晶相、低密度液体、高密度液体、およびアモルファス固体といった複数の相を分類可能な機械学習モデルを開発すること。
• ニューラルネットワークが得る粒子レベルの予測を用いて、集団的解析を実施し、熱力学的転移挙動を推定すること。
• 従来の熱力学的解析に複数の物理的変数を必要とする手法に代わる、より高速で統合的な代替手法を提供すること。

提案手法

• ニューラルネットワークは、コアソフト化フラクタル液体（CSW）およびCSW-アルコール混合系の過冷却状態における分子動力学的シミュレーションデータを用いて学習された。
• 入力特徴量は、水-水、水-アルコール、アルコール-アルコール結合の拡張された結合配向秩序パラメータ（Ql）であり、最近隣の配位殻を超えた領域も含む。
• モデルのアーキテクチャは、二成分混合系および相認識に関する先行研究にインspiredされ、教師あり学習を用いた順方向型ニューラルネットワークを採用した。
• 相分類は粒子レベルで実施され、熱力学的条件下での各相タイプの集団的追跡が可能となった。
• ネットワークの出力は、先行研究における熱力学的応答関数（例：比熱、圧縮率）と照合されて検証された。
• 等圧線および等温線に沿った相の集団的ダイナミクスを分析し、相転移の検出およびウィドüm線の位置特定を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 拡張された結合配向秩序パラメータを学習データとして用いたニューラルネットワークは、過冷却状態のコアソフト化フラクタル液体において、結晶相、低密度液体、高密度液体、およびアモルファス固体といった複数の相を信頼性高く分類できるか？
• RQ2 より長い距離の配位殻を組み込むことで、従来の短距離秩序パラメータに比べて、相分類の精度がどのように向上するか？
• RQ3 ニューラルネットワークが得る粒子レベルの相予測は、液体-液体臨界点を持つ系において、相転移の性質（連続的か不連続的か）を検出できるか？
• RQ4 ネットワークの集団的解析によって、準安定アモルファス相の広がりやウィドüm線の位置をどの程度まで特定できるか？
• RQ5 両親媒性アルコールの存在が相挙動に与える影響は何か？また、モデルは濃度変化に応じてその影響を検出できるか？

主な発見

• ニューラルネットワークは、純粋なCSWフラクタル液体およびCSW-アルコール混合系において、結晶相、液体相（LDLおよびHDL）、およびアモルファス相の分類において高い精度を達成した。
• モデルは、P* = 0.12およびT* = 0.56で発生するLDLからHDLへの転移を明確に特定し、相集団の連続的変化を示した。
• 不連続的転移、例えばP* = 0.10におけるLDL-固体IIおよびP* = 0.15における固体II-HDLへの転移は、急激な集団的シフトとして明確に検出された。
• アモルファス相の集団は圧力上昇に伴い徐々に増加し、特にウィドüm線付近で準安定的挙動を示した。
• ネットワークの集団的解析により、連続的転移（例：高T*におけるLDL-HDL）と不連続的転移（例：固体-液体転移）の明確な区別が可能となった。
• モデルの予測は、先行研究における熱力学的解析と整合しており、追加の物理的変数の計算を要せずしてその正確性が裏付けられた。