[論文レビュー] Phonon-derived ultrafast relaxation of spin-valley polarized states in MoS_{2}

Dongbin Shin, Hosub Jin+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 4, 2017

Quantum and electron transport phenomena参考文献 46被引用数 34

ひとこと要約

本研究は、単層MoS₂におけるスピン・バルク極化状態が、主に最低エネルギーレベルの光学フォノンモードとスピン-フォノン結合を通じて、面内鏡像対称性を破るメカニズムによって超高速で緩和されることを明らかにした。時間発展密度汎関数理論を用いて、著者らはこのフォノン駆動型メカニズムがスピンのランダム化を支配しており、相互および内部バルク散乱を上回ることを示した。また、2次元材料におけるスピン状態の制御のためのフォノン工学的アプローチの可能性を示唆している。

ABSTRACT

The valley degree of freedom and the possibility of spin-valley coupling of solid materials have attracted growing interest, and the relaxation dynamics of spin- and valley-polarized states has become an important focus of recent studies. In spin-orbit-coupled inversion-asymmetric two-dimensional materials, such as MoS_{2} it has been found that the spin randomization is characteristically faster than the time scales for inter- and intra-valley scatterings. In this study, we examined the ultrafast non-collinear spin dynamics of an electron valley in monolayer MoS_{2} by using real-time propagation time-dependent density functional theory. We found that the spin precession of an electron in the valley is sharply coupled with the lowest-lying optical phonon that release the in-plane mirror symmetry. This indicates that the spin randomization of MoS_{2} is mainly caused by spin-phonon interaction. We further suggest that flipping of spins in a spin-orbit-coupled system can be achieved by the control over phonons.

研究の動機と目的

• 単層MoS₂におけるスピンおよびバルク極化状態の超高速緩和ダイナミクスを理解すること。
• 反転対称性の欠如し、スピン軌道結合を示す2次元材料におけるスピンランダマイゼーションの支配的微視的メカニズムを特定すること。
• 従来の散乱過程を超えたフォノンがスピン緩和を媒介する役割を調査すること。
• 外部からのフォノンモードの操作によってスピン状態を制御可能かどうかを検討すること。

提案手法

• 非平衡スピンダイナミクスのシミュレーションのため、時間発展密度汎関数理論（TDDFT）を用いた。
• 光励起後のスピン極化の時間発展を追跡し、超高速緩和プロセスを調べた。
• 特に最低エネルギーレベルの光学フォノンモードに注目し、電子スピン状態とフォノンモードとの結合を分析した。
• 面内鏡像対称性の破れがスピン-フォノン結合を可能にするメカニズムを、対称性の破れの役割を検討することで特定した。
• スピン緩和時間スケールを相互および内部バルク散乱レートと比較し、支配的緩和経路を特定した。
• 対称性解析を用いて、観察されたスピン緩和が、光学フォノンモードによる面内鏡像対称性の破れと直接関連していることを示した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単層MoS₂におけるスピン・バルク極化電子の超高速スピン緩和を駆動する支配的微視的メカニズムは何か？
• RQ2 電子スピンと特定のフォノンモードとの結合が、スピンランダマイゼーションダイナミクスにどのように影響を与えるか？
• RQ3 相互および内部バルク散乱プロセスは、スピン-フォノン結合に比べてスピン緩和にどの程度寄与しているか？
• RQ4 フォノン集団やフォノンモードの操作によってMoS₂におけるスピン緩和時間は制御可能か？
• RQ5 面内鏡像対称性の破れが、2次元遷移金属ジ chalcogenidesにおけるスピン-フォノン相互作用を可能にする役割は何か？

主な発見

• MoS₂におけるスピン緩和は、主に面内鏡像対称性を破る最低エネルギーレベルの光学フォノンモードとの結合によって支配されている。
• スピンランダマイゼーションは100 fs未満の時間スケールで発生し、相互および内部バルク散乱プロセスよりも顕著に速い。
• スピン-フォノン結合は強く非平行であり、光学フォノンモードの対称性の破れに直接関連している。
• この緩和メカニズムは、反転対称性の欠如した結晶構造に起因するスピン軌道結合に由来する固有のものである。
• 本研究は、2次元材料におけるフォノンモードの外部的調整によってスピン状態を制御する道筋を特定した。
• 結果から、遷移金属ジ chalcogenidesにおけるスピン・バルク極性の制御にフォノン工学的戦略が有効である可能性が示唆された。