[論文レビュー] Phonon Engineering of the Specific Heat of Twisted Bilayer Graphene: The Role of the Out-of-Plane Phonon Modes

Alexandr I. Cocemasov, Denis L. Nika+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 28, 2015

Thermal properties of materials参考文献 2被引用数 31

ひとこと要約

本研究は、ねじれ角を持つ二層グラフェンにおける面外音響（ZA）フォノンが、低温（T < 200 K）において比熱に顕著な影響を及ぼし、非放物型のZAフォノン分散に起因して、従来の線形T依存性から逸脱することを明らかにした。研究では、グラフェン層の回転によって原子スケールのフォノン工学が可能であることを示し、200 K未満でZAモードが熱力学的応答を支配し、約1861–1864 Kのデバイ温度に特徴的な寄与を示している。

ABSTRACT

We investigated theoretically the specific heat of graphene, bilayer graphene and twisted bilayer graphene taking into account the exact phonon dispersion and density of states for each polarization branch. It is shown that contrary to a conventional believe the dispersion of the out-of-plane acoustic phonons - referred to as ZA phonons - deviates strongly from a parabolic law starting from the frequencies as low as ~100 1/cm. This leads to the frequency-dependent ZA phonon density of states and the breakdown of the linear dependence of the specific heat on temperature T. We established that ZA phonons determine the specific heat for T&lt;200 K while contributions from both in-plane and out-of-plane acoustic phonons are dominant for 200 K &lt; T &lt; 500 K. In the high-temperature limit, T&gt;1000 K, the optical and acoustic phonons contribute approximately equally to the specific heat. The Debye temperature for graphene and twisted bilayer graphene was calculated to be around ~1861 - 1864 K. Our results suggest that the thermodynamic properties of materials such as bilayer graphene can be controlled at the atomic scale by rotation of the sp2-carbon planes.

研究の動機と目的

• ねじれ角を持つ二層グラフェンの比熱における面外フォノンモードの役割を理解すること。
• 放物型フォノン分散に起因する線形T依存性という従来の仮定に疑問を呈すること。
• 二層グラフェンにおける層の回転がフォノン分散および状態密度に与える影響を定量すること。
• 比熱への面内および面外フォノンの温度依存的寄与を特定すること。
• 正確なフォノン分散に基づいて、ねじれ角を持つ二層グラフェンのデバイ温度を確立すること。

提案手法

• グラフェン、二層、ねじれ角を持つ二層グラフェンにおける全偏光分岐のフォノン分散および状態密度の理論的分析。
• ZAモードの非放物型挙動を含む、正確なフォノン分散関係の計算（~100 cm⁻¹で顕著）。
• 温度依存のフォノン状態密度を用いたデバイモデルによる比熱の計算。
• 異なる温度領域における面内（ZA, ZO, LA, TA）および面外（ZA）フォノンの寄与の比較。
• 正確なフォノンスペクトルを用いた数値的統合により、比熱を温度関数として導出。
• フォノン状態密度および比熱データからデバイ温度を計算。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 面外音響（ZA）フォノンの非放物型分散は、低温におけるねじれ角を持つ二層グラフェンの比熱にどのように影響するか？
• RQ2 200 K未満の温度領域において、ZAフォノンは面内モードと比較して比熱にどれほど支配的か？
• RQ3 放物型分散の仮定が一般的であるにもかかわらず、比熱がなぜ線形T依存性から逸脱するのか？
• RQ4 ねじれ角を持つ二層グラフェンの有効デバイ温度は何か？また、単層グラフェンと比較するとどうなるか？
• RQ5 ねじれ角を持つ二層グラフェンにおいて、比熱への音響フォノンと光学フォノンの寄与は温度に応じてどのように変化するか？

主な発見

• ZAフォノンは、周波数が約~100 cm⁻¹で非放物型分散を示し、周波数依存の状態密度を生じる。
• ねじれ角を持つ二層グラフェンの比熱は、非放物型ZA分散に起因して、線形T依存性の破綻を示す。
• 200 K未満の温度領域では、ZAフォノンが比熱を支配する。
• 200 K < T < 500 Kの領域では、面内および面外音響フォノンの両方が支配的である。
• 高温極限（T > 1000 K）では、光学フォノンと音響フォノンが比熱にほぼ同等に寄与する。
• グラフェンおよびねじれ角を持つ二層グラフェンのデバイ温度は、それぞれ約1861–1864 Kと計算された。