[論文レビュー] Photo-induced nonequilibrium states in Mott insulators

Yuta Murakami, Denis Golež+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2023

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates被引用数 6

ひとこと要約

このレビューは、モット絶縁体における光誘発非平衡状態に関する理論的および実験的進展を統合し、光励起後の電荷キャリアダイナミクスおよび準安定相を支配するメカニズムに焦点を当てる。非熱的電子秩序、プリサーマル化、超短パルスレーザーを用いた制御的相工学といった重要な概念を特定し、強相関系における一時的状態を理解する統一的枠組みを提供する。

ABSTRACT

The study of nonequilibrium phenomena in interacting lattice systems can provide new perspectives on correlation effects, and information on metastable states of matter. Mott insulators are a promising class of systems for nonequilibrium studies, since they exhibit exotic phenomena and complex phase diagrams upon doping, and because a large Mott gap provides protection against fast thermalization and heating after photo-excitations. We can thus expect the emergence of interesting transient states and photo-induced phases in Mott systems. This review presents the current understanding of the mechanisms which control the time evolution of photo-doped charge carriers and the properties of photo-induced metastable states. We focus on recent theoretical progress, identify the relevant underlying concepts, and link them to experimental observations. The review starts with a general discussion of field-induced nonequilibrium setups and an overview of key experiments which revealed characteristic properties of photo-excited Mott states, proceeds with a compact overview of the theoretical tools which have been developed to investigate these strongly correlated nonequilibrium states, and then analyzes Mott insulators driven out of equilibrium by static electric fields, periodic fields, and short laser pulses. We also discuss the appearance of nonthermal electronic orders in photo-excited Mott systems, including nonthermal spin and orbital orders, $η$ pairing states, and novel types of excitonic orders.

研究の動機と目的

• モット絶縁体における光ドーピングによる電荷キャリアのダイナミクスを支配する一般的な理論的概念を同定すること。
• 理論的モデルおよびシミュレーション技術を、一時的電子状態の実験的観測と結びつけること。
• 非平衡モット系における非熱的相、例えば隠れた秩序、$η$-ペアリング、および励起子秩序の出現を分析すること。
• 超短パルスを用いた非平衡状態の動的安定化の可能性を評価すること。
• 簡略化モデルと実際の物質との間のギャップを埋めるために、非平衡強相関系分野における現在の限界と今後の方向性をレビューすること。

提案手法

• 時間発展する電子相関をシミュレートするために、非平衡動的平均場理論（DMFT）およびその拡張（クラスターディーエムエフ、GW+EDMFT）を用いる。
• 小スケールで高精度なシミュレーションのために、波動関数に基づく手法（正確対角化、行列積状態、時間発展変分法）を用いる。
• 強相関補正を施した時間依存密度汎関数理論（TDDFT）を用い、平衡DMFT解から導出された汎関数を含む。
• 周期的駆動下の系を記述するためにフロケ理論を適用し、有効ハミルトニアンおよびサイドバンド構造を検討する。
• 時間依存スペクトル関数、光学的伝導度、および二時間グリーン関数などの分光的観測量を分析して、電子構造の進化を抽出する。
• 超高速ARPES、ポンププローブ分光、非線形光学応答からの実験データを統合し、理論的予測の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光ドーピングされたモット絶縁体における電荷キャリアの主要な緩和経路は何か？また、電子＝ボソンおよび電子＝スピン相互作用は熱化にどのように寄与するか？
• RQ2 非熱的電子秩序（$η$-ペアリング、スピン秩序、軌道秩序など）は、光励起モット系でどのように出現し、安定化するのか？
• RQ3 モットギャップは、急速な熱化から準安定状態を保護する役割を果たすのか？その結果、一時的相の観測が可能になる仕組みは何か？
• RQ4 周期的駆動または短パルスが、モット系における一時的絶縁体〜金属転移や新しいトポロジカル相を誘発するメカニズムは何か？
• RQ5 フロケDMFTや非平衡DMFTといった理論枠組みは、強相関系におけるプリサーマル化状態の形成をどれほど正確に記述できるか？

主な発見

• 光ドーピングされたモット絶縁体は、大きなモットギャップのおかげで長寿命の準安定状態を示し、迅速な熱化が抑制され、非熱的相の観測が可能になる。
• 非熱的スピン秩序・軌道秩序および$η$-ペアリング状態は、特に特定のレーザーパルス条件および強い相関の下で、光励起モット系で安定化可能である。
• 交流駆動モット系におけるフロケ工学により、再スケーリングされたバンド構造およびサイドバンドを有する有効ハミルトニアンが出現し、新しいトポロジカルおよび超伝導相の実現が可能になる。
• バンド内緩和およびエントロピー冷却メカニズムは、特に電子格子結合やスピン自由度が強い系では、熱化を顕著に遅くする。
• 高調波生成および三次元光学応答は、駆動モット系における非線形応答および非熱的秩序パラメータの主要な実験的プローブである。
• 拡張DMFTや強相関補正を施したTDDFTといった理論的手法は、実物質に対する予測能力の向上に向け進展しているが、完全な動的スクリーニングおよびバンドギャップの再スケーリングを捉える課題は依然残っている。