[論文レビュー] Photo-physics and electronic structure of lateral graphene/MoS2 and metal/MoS2 junctions

S. Subramanian, Quinn Campbell+19 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2020

2D Materials and Applications被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、空間的に分解能のある光電流顕微鏡法とナノ-ARPESを組み合わせ、DFT計算と併用して、横方向のグラフェン/MoS2および金属/MoS2ヘテロジャンクションにおける電荷移動およびショットキー準位の形成を調査した。エピタキシャルグラフェン/MoS2界面では、Ti/Au/MoS2と比較して10倍高い光電流が測定され、DFT計算ではショットキー準位が2倍低いと予測された。ナノ-ARPESにより、約2–3 µmのスケールで約500 meVのバンド曲げが直接可視化され、理論的予測を確認した。本研究は、2次元ヘテロ構造界面のマイクロスコピックな工学的制御を可能にした。

ABSTRACT

Integration of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDs) into functional optoelectronic circuitries requires an understanding of the charge transfer across the interface between the TMD and the contacting material. Here, we use spatially resolved photocurrent microscopy to demonstrate electronic uniformity at the epitaxial graphene/molybdenum disulfide (EG/MoS2) interface. A 10x larger photocurrent is extracted at the EG/MoS2 interface when compared to metal (Ti/Au) /MoS2 interface. This is supported by semi-local density-functional theory (DFT), which predicts the Schottky barrier at the EG/MoS2 interface to be ~2x lower than Ti/MoS2. We provide a direct visualization of a 2D material Schottky barrier through combination of angle resolved photoemission spectroscopy with spatial resolution selected to be ~300 nm (nano-ARPES) and DFT calculations. A bending of ~500 meV over a length scale of ~2-3 micrometer in the valence band maximum of MoS2 is observed via nano-ARPES. We explicate a correlation between experimental demonstration and theoretical predictions of barriers at graphene/TMD interfaces. Spatially resolved photocurrent mapping allows for directly visualizing the uniformity of built-in electric fields at heterostructure interfaces, providing a guide for microscopic engineering of charge transport across heterointerfaces. This simple probe-based technique also speaks directly to the 2D synthesis community to elucidate electronic uniformity at domain boundaries alongside morphological uniformity over large areas.

研究の動機と目的

• 2次元ヘテロインターフェースにおける電荷移動メカニズムを理解し、オプトエレクトロニクスデバイス統合に不可欠な基盤を提供すること。
• 横方向のグラフェン/MoS2および金属/MoS2接合における電子的均一性と内部電場を解明すること。
• バンド曲げの実験的観察を第一原理的DFT計算と照合すること。
• ドメイン境界を含む大面積2次元ヘテロ構造における電子的均一性を評価するプローブベースの手法を開発すること。
• 実験的および理論的知見を結びつけ、ヴァンデルワールスヘテロ構造における電荷輸送のマイクロスコピックな工学的制御を支援すること。

提案手法

• 300 nm程度の横方向分解能を有する空間的に分解能のある光電流顕微鏡法を用い、ヘテロジャンクションを横断する局所的な電荷輸送および内部電場をマッピングした。
• 98 eVの光子を用い、フレネルゾーンプレートを組み合わせたナノ-ARPESにより、約300 nmの空間分解能を達成し、運動量空間に分解されたバンド構造マッピングを可能にした。
• スキャン可能サンプルステージを備えた角度分解光電子分光法（ARPES）を用い、横方向の接合部における価電子帯分散およびバンド曲げを測定した。
• 半局所的密度汎関数理論（DFT）計算を用い、グラフェン/MoS2および金属/MoS2界面におけるショットキー準位高さを予測した。
• ナノ-ARPESによるグラフェンおよびMoS2の強度分布を同時にマッピングし、空間的分布と電子的応答を相関させた。
• ナノ-ARPESデータからのE vs. xカットを用い、バンド曲げプロファイルを抽出し、MoS2の価電子帯最大値のシフトを定量した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エピタキシャルグラフェン/MoS2横方向ヘテロジャンクションにおける内部電場の大きさと空間的均一性はいかほどか？
• RQ2 グラフェン/MoS2界面におけるショットキー準位高さは、従来の金属/MoS2接触と比較してどの程度異なるか？
• RQ3 実験的ナノ-ARPESによるバンド曲げ測定値は、DFTで予測された電子構造とどの程度一致するか？
• RQ4 空間的に分解能のある光電流マッピングは、ドメイン境界を含む2次元ヘテロインターフェース境界における電子的不均一性を検出できるか？
• RQ5 2次元材料の性質が、横方向ヘテロ構造におけるバンド曲げの形成および空間的スケールにどのように影響するか？

主な発見

• エピタキシャルグラフェン/MoS2界面では、Ti/Au/MoS2接触と比較して10倍高い光電流が測定され、電荷分離効率が優れていることが示された。
• ナノ-ARPESにより、グラフェン/MoS2接合部におけるMoS2で、横方向スケール約2–3 µmにわたり約500 meVの価電子帯最大値の曲げが観測された。
• DFT計算では、グラフェン/MoS2界面におけるショットキー準位が、Ti/MoS2界面の約2倍低いと予測された。
• 実験的ナノ-ARPESによるバンド曲げプロファイルは、DFTの予測とよく一致しており、2次元ヘテロ構造における理論モデルの信頼性が確認された。
• 空間的に分解能のある光電流マッピングにより、グラフェン/MoS2界面全体で電子的均一性が確認され、大面積オプトエレクトロニクスデバイスへの応用可能性が裏付けられた。
• ナノ-ARPESと光電流顕微鏡法の併用により、ナノスケール分解能で2次元ヘテロインターフェースにおけるバンド曲げおよび電荷輸送を直接かつ非破壊的にプローブする手法が実現された。