[論文レビュー] Photoemission time-delay measurements and calculations close to the 3s ionization minimum in Ar

Guenot, D., Klunder, K.+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 18, 2012

X-ray Spectroscopy and Fluorescence Analysis参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、アルゴンの3sおよび3pサブシェルにおける3sイオン化最小付近（32–42 eV）での写真電離の実験的アトセカンド時間遅れ測定と理論的計算を提示する。アトセカンドパルス列とRABBIT分光法を用い、相互殻相関を含むRPAE計算を組み合わせることで、強い相関効果により3s電子が3pに対して最大約70 as遅れることが明らかになった。実験と理論の間には、クーパー最小付近で良好な一致が得られている。

ABSTRACT

We present experimental measurements and theoretical calculations of photoionization time delays from the $3s$ and $3p$ shells in Ar in the photon energy range of 32-42 eV. The experimental measurements are performed by interferometry using attosecond pulse trains and the infrared laser used for their generation. The theoretical approach includes intershell correlation effects between the 3s and 3p shells within the framework of the random phase approximation with exchange (RPAE). The connection between single-photon ionization and the two-color two-photon ionization process used in the measurement is established using the recently developed asymptotic approximation for the complex transition amplitudes of laser-assisted photoionization. We compare and discuss the theoretical and experimental results especially in the region where strong intershell correlations in the 3s to kp channel lead to an induced "Cooper" minimum in the 3s ionization cross-section.

研究の動機と目的

• アトセカンドパルス列とRABBIT分光法を用いて、アルゴンの3sおよび3pサブシェルからの写真電離放出時間遅れを測定すること。
• 3sイオン化最小付近における3s–3p相互殻相関の役割がイオン化遅れをどのように変化させるかを調査すること。
• 電子相関効果をRPAE法で含む理論計算と実験的時間遅れを比較すること。
• レーザー補助2光子電離における漸近近似の妥当性を評価し、写真電離位相遅れの抽出に用いること。
• 実験と理論の乖離を特定し、特にクーパー最小付近での原因を検討すること。

提案手法

• 安定化されたマハトンド干渉計を用いて、XUVアトセカンドパルス列と弱いIRレーザー場を生成・測定した。
• RABBIT技術を用いてサイドバンド振幅を測定し、隣接するサイドバンド間の干渉により時間遅れを抽出した。
• 2色2光子電離における複素遷移振幅の漸近近似を適用し、測定された遅れを1光子行列要素位相に関連づけた。
• 3s–3p相互殻相関効果を含むために、ランダム位相近似と交換（RPAE）を用いた理論的計算を実施した。
• イオン化遅れを、写真電離行列要素位相のエネルギー微分として計算し、IRドレッシング効果を補正した。
• レーザー駆動過程に拡張されたウィグナー時間遅れ形式を用い、散乱（η）、交換（δ）、連続状態-連続状態結合（φcc）からの位相寄与を考慮した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 3sと3pサブシェル間の相互殻相関効果は、3sイオン化最小付近におけるアルゴンの写真電離放出時間遅れにどのように影響を与えるか？
• RQ2 アトセカンドパルス列を用いた実験的時間遅れ測定は、電子相関効果を含むRPAEに基づく理論計算とどの程度一致するか？
• RQ3 弱いIRレーザー場の存在が測定された時間遅れに与える影響は何か？また、漸近近似は2光子電離過程を正確に記述できるか？
• RQ4 なぜ最高光子エネルギー（サイドバンド26）において実験と理論の乖離が生じるのか、特にクーパー最小付近でその理由は何か？
• RQ5 高次2光子過程（例：IR最初の吸収）は、断面積最小付近での測定時間遅れをどのように変化させるか？

主な発見

• 3s写真電離遅れは40 eV以上で顕著に増加し、最大約70 asに達する。これは強い相互殻相関および電子スクリーニングに起因する。
• 本研究の実験的遅れと先行研究（[8]より）の測定値は、エネルギー範囲の大部分で良好に一致しているが、最高エネルギーのサイドバンド（26）では乖離が観察された。
• 理論的RPAE計算は、3s遅れがエネルギーとともに増加する傾向を再現しており、特に3s断面積が最小化されるクーパー最小付近（約42 eV）で顕著である。
• 独立電子HF計算は、RPAEよりも高エネルギー側バンドで実験とより良く一致しており、現在の相関効果の理論的取り扱いに限界がある可能性を示唆している。
• 3p→kdチャネルの測定時間遅れは約70 asであり、角運動量障壁効果と整合的であるが、3p→ksは無視できる程度である。
• クーパー最小付近での乖離は、連続状態波動関数の漸近近似、無視されたコア効果、または最初にIR光子を吸収する2光子過程が原因である可能性がある。