[論文レビュー] Photoluminescence Quenching in Single-layer MoS2 via Oxygen Plasma Treatment

Narae Kang, Hari P. Paudel+3 more|arXiv (Cornell University)|May 4, 2014

2D Materials and Applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、酸素プラズマ処理が単層モリブデンディチalcogen化物（MoS2）における欠陥駆動型光励起発光（PL）の抑制を引き起こすことを示しており、プラズマ露出時間の増加に伴いPL強度が徐々に低下し、ラマンピークが広がることが観察された。XPSではMoO3の生成が確認され、バンド構造の計算から直接遷移から間接遷移へのバンドギャップ遷移が明らかになり、PL抑制のメカニズムが説明された。

ABSTRACT

By creating defects via oxygen plasma treatment, we demonstrate optical properties variation of single-layer MoS2. We found that, with increasing plasma exposure time, the photoluminescence (PL) evolves from very high intensity to complete quenching, accompanied by gradual reduction and broadening of MoS2 Raman modes, indicative of distortion of the MoS2 lattice after oxygen bombardment. X-ray photoelectron spectroscopy study shows the appearance of Mo6+ peak, suggesting the creation of MoO3 disordered regions in the MoS2 flake. Finally, using band structure calculations, we demonstrate that the creation of MoO3 disordered domains upon exposure to oxygen plasma leads to a direct to indirect bandgap transition in single-layer MoS2, which explains the observed PL quenching.

研究の動機と目的

• 単層MoS2の光学的性質に及ぼす酸素プラズマ処理の影響を調査すること。
• 2次元遷移金属ジ chalcogen化物における光励起発光の抑制を引き起こす欠陥駆動型メカニズムを理解すること。
• 複数の特性評価手法を用いて構造的・電子的変化と光学的応答の相関をとらえること。
• MoO3の生成がMoS2の電子的バンド構造をどのように変化させるかを特定すること。
• 実験的および理論的分析を通じて、プラズマ誘発欠陥と観察されたPL抑制との直接的な関連を確立すること。

提案手法

• 欠陥を制御的に誘発するために、剥離法で得た単層MoS2フラクチュアに異なる露出時間の酸素プラズマ処理を施した。
• 光励起発光（PL）分光法を用いて、発光強度の変化およびピークの変化をモニタリングした。
• ラマン分光法を用いて、E2gおよびA1gモードのシフトおよび広がりを測定し、格子歪みの進行を追跡した。
• X線光電子分光法（XPS）を用いて化学状態の変化を特定し、特にMo6+ピークの出現によりMoO3の生成が確認された。
• 密度汎関数理論（DFT）を用いたバンド構造計算により、MoO3ドメインの形成に伴う電子構造の変化を分析した。
• PL抑制と欠陥密度およびMoO3生成の相関を比較分析し、光学的応答と電子構造の関係を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 酸素プラズマ露出時間の延長が、単層MoS2における光励起発光強度にどのように影響するか？
• RQ2 ラマンおよびXPSによる分析から、酸素プラズマ処理後のMoS2にどのような構造的・化学的変化が生じるか？
• RQ3 MoO3ドメインの生成が、単層MoS2の電子的バンド構造をどの程度変化させるか？
• RQ4 観察されたPL抑制は、MoS2における直接から間接へのバンドギャップ遷移によって説明可能か？
• RQ5 欠陥駆動型格子歪みが、2次元半導体の光学的性質をどのように制御するか？

主な発見

• 単層MoS2における光励起発光強度は、酸素プラズマ露出時間の増加に伴い徐々に低下し、最終的に完全に抑制された。
• ラマンスペクトルでは、E2gおよびA1gモードの強度低下と広がりが観察され、格子歪みおよび欠陥形成が進行していることが示された。
• XPS分析により、Mo6+ピークの出現が確認され、MoS2表面に不規則なMoO3領域が生成していることが裏付けられた。
• バンド構造計算により、MoO3ドメインが単層MoS2に直接から間接へのバンドギャップ遷移を誘導することが明らかになった。
• 観察されたPL抑制は、酸素プラズマ誘発欠陥およびMoO3生成に起因する間接バンドギャップ特性に起因すると解釈された。
• 本研究では、プラズマ露出時間、欠陥密度、MoO3生成、および2次元MoS2における光学的不活性化との明確な相関関係が確立された。