[論文レビュー] Picosecond creation of switchable optomagnets with giant photoinduced Kerr rotations in polar antiferromagnetic (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$

Yu‐Miin Sheu, Y. M. Chang+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2021

Magneto-Optical Properties and Applications参考文献 32被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、円偏光レーザーパルスを用いて、極性反強磁性体 (Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈ においてピコ秒スイッチ可能なオプトマグネティクスを実証した。これにより、外部磁場を要せず、ガントリックな光誘起 Kerr 回転（飽和磁化の最大40％）とナノ秒〜ミリ秒のスピン極化寿命を実現した。この効果は、非中心対称な Fe²⁺ イオンにおける選択的 on-site d-d 遷移に起因し、Znドーピングによって反強磁性状態とフェリ磁性状態の相競合が安定化されることで、外部磁場なしでスイッチ可能な磁化が実現され、高い信号対雑音比を達成した。

ABSTRACT

On-demand spin orientation with long polarized lifetime and easily detectable signal is an ultimate goal for spintronics. However, there still exists a trade-off between controllability and stability of spin polarization, awaiting a significant breakthrough. Here, we demonstrate switchable optomagnet effects in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$, from which we can obtain tunable magnetization, spanning from -40$\%$ to 40$\%$ of a saturated magnetization that is created from zero magnetization in the antiferromagnetic state without magnetic fields. It is accomplishable via utilizing circularly-polarized laser pulses to excite spin-flip transitions in polar antiferromagnets that have no spin canting, traditionally hard to control without very strong magnetic fields. The spin controllability in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$ originates from its polar structure that breaks the crystal inversion symmetry, allowing distinct on-site $d$-$d$ transitions for selective spin flip. By chemical doping, we exploit the phase competition between antiferromagnetic and ferrimagnetic states to enhance and stabilize the optomagnet effects, which result in long-lived photoinduced Kerr rotations. The present study, creating switchable giant optomagnet effects in polar antiferromagnets, sketches a new blueprint for the function of antiferromagnetic spintronics.

研究の動機と目的

• 外部磁場や残留磁化を要せず、アンチフェルミオン磁性体においてオンデマンドでスイッチ可能な磁化を実現すること。
• アンチフェルミオン磁性スピントロニクス分野において、長年のスピン制御性と安定性のトレードオフを克服すること。
• 非中心対称な結晶構造を活用して、Fe²⁺ イオンにおける選択的でスピン選択的 d-d 光学遷移を実現すること。
• 反強磁性状態とフェリ磁性状態の相競合を促進する化学ドーピングにより、光誘起磁化を安定化させること。
• スイッチ可能で長寿命かつチューナブルな磁化を実現するガントリックでスイッチ可能な磁気光学 Kerr 効果を示すことにより、将来的なスピントロニクス応用に貢献すること。

提案手法

• 1030 nm の超短パルス（200 fs）で、可変な光子エネルギー（0.5–2 eV）を持つ円偏光レーザーパルスを用いて、Fe²⁺ イオンにおける on-site d-d 遷移を励起した。
• 偏光に敏感な検出を用いた極性幾何学における時間分解磁気光学 Kerr 効果（TRMOKE）を用いて、光誘起磁化を検出した。
• Tサイトにおける Zn ドーピングにより、層間交換結合（J_tt）を低下させ、スピンピン留めを弱め、光誘起スピン反転効率を向上させた。
• ab initio 計算により、非中心対称な結晶場（例：ax+by+cz）がスピンおよびパリティ選択則を解除し、d-d 遷移の強化を可能にすることを確認した。
• 静的 Kerr 回転を外部磁場下で測定することで、光誘起磁化の信号強度を補正した。
• 高品質な光学測定を実現するため、化学気相輸送法で成長した (001) 面指向の (Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈ 単結晶を選択した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 中心対称な反強磁性体において、外部磁場なしで円偏光光がスイッチ可能で長寿命な磁化を誘起できるか？
• RQ2 非中心対称な結晶構造が、Fe²⁺ イオンにおける選択的 d-d スピン反転遷移をどのように可能にするか？
• RQ3 Zn ドーピングが、反強磁性状態とフェリ磁性状態の相競合を促進することで、光誘起磁化の強化と安定化を実現できるか？
• RQ4 この系で達成可能な最大の光誘起 Kerr 回転と磁化寿命は何か？
• RQ5 ポンプのヘリシティおよび光子エネルギーの制御により、オプトマグネティクス効果が頑健かつスイッチ可能か？

主な発見

• 光誘起磁化は飽和磁化の最大±40％に達し、Zn ドーピングにより信号強度が最大2桁向上した。
• x = 0.125 の試料では、飽和磁化の最大40％に達するガントリックな光誘起 Kerr 回転が観測され、強力な磁気光学応答を示した。
• 誘起された磁化は最大250 nsにわたり持続し、最も安定なドープ試料では250 μsまで延長され、長寿命なスピン極化が実証された。
• 円偏光（σ⁺, σ⁻）と2種類の光子エネルギー（E₁, E₂）の組み合わせにより、4つの異なるスピン配置が選択的に生成され、磁化極性の完全な制御が可能になった。
• Tサイトにおける Zn ドーピングにより、層間交換結合（J_tt）が低下し、スピンピン留めが抑制され、光誘起スピン反転効率が向上した。
• このメカニズムは、on-site d-d 遷移を効果的に励起できる他の非中心対称な遷移金属酸化物へ一般化可能である。