[論文レビュー] Polaritons in Living Systems: Modifying Energy Landscapes in Photosynthetic Organisms Using a Photonic Structure

David M. Coles, Lucas C. Flatten+9 more|arXiv (Cornell University)|Feb 6, 2017

Strong Light-Matter Interactions参考文献 18被引用数 27

ひとこと要約

本研究では、光励振子を有する生きた光合成細菌（チロクロラム・ティピダム）を光学マイクロカビティに埋め込むことで、光子と励振子の強い結合を実証した。これにより、光子と励振子の重ね合わせ状態であるハイブリッド「生きた極子」—すなわち、準粒子が形成された。極子のエネルギーはカビティ長の調整により、即座に制御可能であり、生体系におけるエネルギー移動経路の非侵襲的、リアルタイム制御が可能となった。

ABSTRACT

Photosynthetic organisms rely on a series of self-assembled nanostructures with tuned electronic energy levels in order to transport energy from where it is collected by photon absorption, to reaction centers where the energy is used to drive chemical reactions. In the photosynthetic bacteria Chlorobaculum tepidum (Cba. tepidum), a member of the green sulphur bacteria (GSB) family, light is absorbed by large antenna complexes called chlorosomes. The exciton generated is transferred to a protein baseplate attached to the chlorosome, before traveling through the Fenna-Matthews-Olson (FMO) complex to the reaction center. The energy levels of these systems are generally defined by their chemical structure. Here we show that by placing bacteria within a photonic microcavity, we can access the strong exciton-photon coupling regime between a confined cavity mode and exciton states of the chlorosome, whereby a coherent exchange of energy between the bacteria and cavity mode results in the formation of polariton states. The polaritons have an energy distinct from that of the exciton and photon, and can be tuned in situ via the microcavity length. This results in real-time, non-invasive control over the relative energy levels within the bacteria. This demonstrates the ability to strongly influence living biological systems with photonic structures such as microcavities. We believe that by creating polariton states, that are in this case a superposition of a photon and excitons within a living bacteria, we can modify energy transfer pathways and therefore study the importance of energy level alignment on the efficiency of photosynthetic systems.

研究の動機と目的

• 生きた光合成生物に内在する励振子とマイクロカビティ内の閉じ込められた光モードとの強い結合状態を調査すること。
• 光モード構造が生体系のエネルギー準位を非侵襲的にチューニングできるかを検討すること。
• 光子的成分がコherentなエネルギー交換を可能にする、ハイブリッド準粒子「生きた極子」の形成を実証すること。
• エネルギー準位の一致が光合成効率に与える影響をリアルタイムで研究するためのプラットフォームを提供すること。
• エネルギー収集のための光エレクトロニクス材料と生体系を光学的にハイブリダイズする道筋を開くこと。

提案手法

• ピエゾエレクトリックアクチュエータを備えた二枚の半透明金属ミラーを用いて、平面型光学マイクロカビティを形成した。
• カビティ長の調整が可能となるように、カビティ内に生きたチロクロラム・ティピダム細菌の懸濁液を保持させ、クロロソーム励振子とカビティモードの相互作用を可能にした。
• カビティモードをクロロソーム励振子エネルギーにスキャンした際の、極子分岐の反対上昇（anticrossing）を、スペクトル透過測定により観察した。
• 観測された極子分岐エネルギーをフィットさせるために、結合振動子モデル（式S4）を用い、ラビ分裂エネルギー（ħΩ）と混合係数を抽出した。
• ファブリ・ペロー共振モードのスペーシングと屈折率マッチングを用いてカビティ長をキャリブレーションした。屈折率nは、カビティモードや細菌負荷に応じて約1.35–1.38の範囲であった。
• 測定された分裂エネルギーとモード体積に基づき、強い結合に寄与する双極子数の推定に、ラビ分裂の式（式S6）を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 生きた光合成細菌は、光学マイクロカビティ内において、励振子と光子の強い結合を示すことができるか？
• RQ2 カビティ長の変更により、生体の励振子エネルギー準位を即座に動的にチューニングできるか？
• RQ3 得られた極子状態における光子的および励振子的性質の程度はどの程度か？
• RQ4 結合に寄与する双極子数が、極子結合の強さにどのように影響するか？
• RQ5 生きた極子の形成が、光合成系におけるエネルギー移動経路のプローブや制御に利用可能か？

主な発見

• クロロソーム励振子とカビティ光子の強い結合が観測され、透過スペクトルにおける極子分岐の明確な反対上昇が確認された。
• ラビ分裂エネルギー（ħΩ）は約10 meVと測定され、強い結合を示しており、フィッティングから異なるカビティモードに対して有効屈折率1.35–1.38が得られた。
• 下位および上位極子分岐は、それぞれ異なるエネルギー分散を示し、上位分岐は光子的性質が強く、下位分岐は励振子的性質が強いことが明らかになった。
• 結合振動子モデルから算出された混合係数（αc および αx）は、極子が光子状態と励振子状態のコherentな重ね合わせであることを裏付けた。
• ラビ分裂エネルギーとモード体積（q=2モードではV ≈ 15(λ/n)³）に基づき、強い結合に寄与する双極子数は約10^4–10^5と推定された。
• 透過強度は励振子エネルギー付近で単調に減少し、下位極子分岐における励振子的性質の増加と整合的であった。