[論文レビュー] Polarization Dynamics of Solid-State Quantum Emitters

Anand Kumar, Çağlar Samaner+11 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 59被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、室温下で六方窒化ホウ素（hBN）とナノダイヤモンドを用いて、固体量子発光体における双極子配向の起源と時間的ダイナミクスを解明した。角度分解偏光測定と密度汎関数理論（DFT）計算を組み合わせることで、特定の欠陥に対して特徴的な双極子角度を同定し、励起状態の崩壊と局所的電荷ダイナミクスに関連する時間依存性のある偏光可視度の変化を明らかにした。

ABSTRACT

Quantum emitters in solid-state crystals have recently attracted a lot of attention due to their simple applicability in optical quantum technologies. The polarization of single photons generated by quantum emitters is one of the key parameters that play a crucial role in the applications, such as quantum computation that uses the indistinguishability of photons. However, the degree of single photon polarization is typically quantified using time-averaged photoluminescence intensity of single emitters, which provides limited information about the dipole properties in solids. In this work, we use single defects in hexagonal boron nitride and nanodiamond as efficient room-temperature single photon sources to reveal the origin and the temporal evolution of dipole orientation in solid-state quantum emitters. The angle of excitation and emission dipoles relative to the crystal axes are determined experimentally and then calculated using density functional theory, which results in characteristic angles for every specific defect that can be used as an efficient tool for defect identification and understanding their atomic structure. Moreover, the temporal polarization dynamics reveal a strongly modified linear polarization visibility that depends on the excited state decay time of individual excitation. This effect can be traced back potentially to the excitation of excess charges in the local crystal environment. Understanding such hidden time-dependent mechanisms can further be used to improve the performance of polarization-sensitive experiments, in particular that of quantum communication with single photon emitters.

研究の動機と目的

• 量子技術における光子の同一性とコherenceに顕著に影響を与える固体量子発光体における双極子配向の起源と時間的変化を理解すること。
• 現在の手法が双極子構造に関する限られた情報しか得られない時間平均的な光励起分光法に依存する中で、固体発光体における双極子特性の定量的かつ時間分解能を有する測定の不足を解消すること。
• 実験的に測定された双極子角度と原子スケールの欠陥構造をDFT計算を用いて関連づけ、信頼性の高い欠陥同定を可能にすること。
• 励起状態の崩壊ダイナミクスが偏光可視度に与える影響を調査し、発光体挙動における隠れた時間依存メカニズムを明らかにすること。

提案手法

• パルスレーザー励起（530 nm、20 MHz繰り返しレート）条件下で、剥離したhBNおよびナノダイヤモンド中の単一欠陥に対して角度分解光励起分光（PL）測定を実施した。
• 回転可動アッテネーターと長波長フィルターを用いて、複数の発光体における発光偏光をマッピングした。
• 単一光子発光を確認するため、2次相関関数（g²(0)）を測定し、異なる発光体サイトでそれぞれg²(0) = 0.017(3)および0.042(2)の値を得た。
• 発光強度の角度依存性を分析し、双極子放射パターンに適合させることで、結晶軸に対する相対的な双極子角度を決定した。
• 電子構造をモデル化し、特定の欠陥構造の双極子配向を予測するために密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 実験的双極子角度とDFT予測による欠陥幾何学的構造を照合し、個々の欠陥に対応する特徴的な角度を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBNおよびナノダイヤモンド中の個々の量子発光体の双極子配向角度は、結晶軸に対してどのように定義され、原子スケールの欠陥構造とどのように関連しているか？
• RQ2 偏光可視度の時間的変化は、発光体の励起状態の崩壊時間にどのように依存するか？
• RQ3 DFT計算は、固体量子発光体における実験的に観測された双極子配向をどの程度正確に再現できるか？
• RQ4 結晶環境内の過剰電荷といった局所的電荷ダイナミクスが、時間経過に伴い偏光可視度にどのように影響を与えるか？

主な発見

• hBNおよびナノダイヤモンド中の単一発光体の双極子配向は、結晶軸に対して明確に定義された角度を示しており、実験的に測定された値が特定の欠陥構造に対するDFT予測と一致した。
• hBN中の特定の欠陥に対して、30°という特徴的な双極子角度が同定され、DFTにより負に帯電したホウ素バケーションに対応することが確認された。
• 偏光可視度は強く時間依存的であり、励起後最初の10 ns間に著しく低下しており、その原因は3.97(7) nsの励起状態の崩壊時間に関連していることがわかった。
• 観測された時間依存偏光ダイナミクスは、崩壊過程中に局所的結晶環境に一時的な過剰電荷が存在し、双極子応答を変調している可能性を示唆している。
• 実験的偏光マッピングとDFTの組み合わせにより、hBN中の負に帯電したホウ素バケーションなどの欠陥タイプの明確な同定が可能になった。
• この手法は、スケーラブルな量子フォトニクスデバイスにとって不可欠な固体量子発光体における欠陥同定および特徴付けの、信頼性の高い定量的ツールを提供する。