[論文レビュー] Polaron-enhanced polariton nonlinearity in lead halide perovskites

M. A. Masharin, V. A. Shahnazaryan+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2022

Perovskite Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、MAPbI₃ペロブスカイトマイクロキャビティにおいて記録的な高い極子非線形性を実証した。フェムト秒レーザー励起条件下で19.7 meVのブルーシフトを達成した。この増幅は、高温でも励起子相互作用を安定化させる強力なポラロン効果に起因し、冷却を要せずとも強固な非線形光学的応答を実現できる。

ABSTRACT

Exciton-polaritons offer a versatile platform for realization of all-optical integrated logic gates due to the strong effective optical nonlinearity resulting from the exciton-exciton interactions. In most of the current excitonic materials there exists a direct connection between the exciton robustness to thermal fluctuations and the strength of exciton-exciton interaction, making materials with highest levels of exciton nonlinearity applicable at cryogenic temperatures only. Here, we show that strong polaronic effects, characteristic for perovskite materials, allow to overcome this limitation. Namely, we demonstrate the record-high value of the nonlinear optical response in nanostructured organic-inorganic halide perovskite MAPbI$_3$, experimentally detected as 19.7 meV blueshift of the polariton branch under femtosecond laser irradiation. This is substantially higher than characteristic values for the samples based on conventional semiconductors and monolayers of transition metal dichalcogenides. The observed strong polaron-enhanced nonlinearity exists for both tetragonal and orthorombic phases of MAPbI$_3$, and remains stable at elevated temperatures.

研究の動機と目的

• 従来の励起子材料の温度制限を、ペロブスカイトにおけるポラロン効果を活用することで克服すること。
• 鉛ハライドペロブスカイトにおいて、高温でも強く安定した非線形光学的応答を実証すること。
• ポラロンスクリーニングが励起子-励起子相互作用および極子非線形性をどのように強化するかを定量化すること。
• 励起子-極子の光子論的統合論理を室温で実現するためのプラットフォームを確立すること。

提案手法

• 強い光-物質結合と電磁モードの閉じ込めを実現するため、ナノ構造化されたMAPbI₃マイクロキャビティを製造した。
• 温度を変化させた角度分解光励起分光法（PL）を実施し、極子分岐およびラビ分裂を抽出した。
• 実験データに適合させるために二重結合振動子モデルを適用し、光-物質結合の強度を決定した。
• 励起子-ポラロンモデルを用いて、温度依存の励起子束縛エネルギー、ボーア半径、非線形応答パラメータを計算した。
• 波数および密度依存の計算を通じて、励起子-励起子相互作用（U_XX）とラビ分裂の抑制（U_sat）に起因する非線形寄与を定量化した。
• 方程式（17）～（20）を用いてエネルギーシフトをフィッティングし、一次および二次非線形寄与を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ペロブスカイトにおけるポラロン効果は、高温条件下でも従来の限界を超えて極子非線形性を向上させ得るか？
• RQ2 ペロブスカイトベースの極子系で達成可能な最大ブルーシフトは何か？ 他の2次元およびバルク半導体と比較するとどうなるか？
• RQ3 励起子-励起子相互作用とラビ分裂の抑制寄与は、励起密度および波数にどのように依存するか？
• RQ4 ポラロンスクリーニングは、MAPbI₃のテトラゴナル相および正方晶相の両方において、非線形応答をどの程度安定化させるか？

主な発見

• フェムト秒レーザー励起条件下で、実験的に記録的な19.7 meVの下位極子分岐ブルーシフトが観測された。これは、従来の半導体およびTMD単層と比較して顕著に高い値である。
• MAPbI₃のテトラゴナル相および正方晶相の両方において、170 Kまでの高温でも極子非線形性が安定かつ強く保たれている。
• 高密度領域では、ラビ分裂の抑制に起因する二次非線形寄与が支配的であるが、中程度の密度領域では一次非線形励起子-励起子相互作用が優勢である。
• 理論的モデリングにより、最大ブルーシフトの温度依存性がやや小さいことが示され、励起子-ポラロンモデルは実験的束縛エネルギーの傾向を正確に再現した。
• 両相においても強い光-物質結合状態が維持されており、図12bの緑色領域におけるラビ分裂が線幅の平均値の半分を超えていたことから裏付けられた。
• ポラロン安定化のおかげで、弱い束縛励起子がもつ熱不安定性を克服し、高温でも計算された最大ブルーシフトが顕著に高い値を示した。