[論文レビュー] Predicting densities and elastic moduli of SiO2-based glasses by machine learning

Yong‐Jie Hu, Ge Zhao+9 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2019

Glass properties and applications参考文献 77被引用数 10

ひとこと要約

本論文では、高スループット分子動力学シミュレーションと物理に基づいた記述子を用いて、マルチコンponentなSiO2ベースのガラスの密度および弾性率を正確に予測する機械学習モデル、GBM-LASSOを提示する。二成分および三成分ガラスのデータで訓練されたモデルは、複雑な五成分以上を含む高次組成に対しても効果的に一般化可能であり、10万を超えるガラス組成の高速で低コストなスクリーニングを可能にし、最適な機械的および密度特性を特定する。

ABSTRACT

Chemical design of SiO2-based glasses with high elastic moduli and low weight is of great interest. However, it is difficult to find a universal expression to predict the elastic moduli according to the glass composition before synthesis since the elastic moduli are a complex function of interatomic bonds and their ordering at different length scales. Here we show that the densities and elastic moduli of SiO2-based glasses can be efficiently predicted by machine learning (ML) techniques across a complex compositional space with multiple (>10) types of additive oxides besides SiO2. Our machine learning approach relies on a training set generated by high-throughput molecular dynamic (MD) simulations, a set of elaborately constructed descriptors that bridges the empirical statistical modeling with the fundamental physics of interatomic bonding, and a statistical learning/predicting model developed by implementing least absolute shrinkage and selection operator with a gradient boost machine (GBM-LASSO). The predictions of the ML model are comprehensively compared and validated with a large amount of both simulation and experimental data. By just training with a dataset only composed of binary and ternary glass samples, our model shows very promising capabilities to predict the density and elastic moduli for k-nary SiO2-based glasses beyond the training set. As an example of its potential applications, our GBM-LASSO model was used to perform a rapid and low-cost screening of many (~105) compositions of a multicomponent glass system to construct a compositional-property database that allows for a fruitful overview on the glass density and elastic properties.

研究の動機と目的

• 複雑な原子間結合および秩序効果のため、予測が困難なマルチコンponentなSiO2ベースのガラスの機械的および密度特性を予測するモデルを開発すること。
• 弾性率のための普遍的な解析的式の欠如を克服するため、大規模なシミュレーション生成データに基づいた機械学習を活用すること。
• 低密度および高弾性率を示す高性能なガラス組成を特定するためのスケーラブルで低コストなスクリーニングツールを構築すること。
• 訓練データの外側にも一般化できる能力を検証するため、k-成分系（k>3）ガラス系の特性を予測すること。

提案手法

• 本モデルは、複数の添加酸化物を含むSiO2ベースのガラスの高スループット分子動力学（MD）シミュレーションから生成された訓練データセットを用いる。
• 複数スケールにわたる原子間結合特性および構造的秩序を符号化するための、物理に基づいた記述子のセットを構築する。
• 特徴選択と予測精度の両方を向上させるために、最小絶対値収縮および選択作用（LASSO）と勾配ブースティングマシン（GBM）を組み合わせた学習アルゴリズムを採用する。
• GBM-LASSOモデルは、組成および構造的記述子から密度および弾性率を目的変数として予測するように訓練される。
• 広範なシミュレーションデータおよび多様なガラス組成における実験測定値と比較して、モデルの性能を検証する。
• 本フレームワークにより、~10^5のマルチコンponentガラス組成の高速かつ高スループットなスクリーニングが可能となり、組成-性質関係のマップ作成が可能となる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二成分および三成分SiO2ベースのガラスで訓練された機械学習モデルは、より複雑なマルチコンponentガラスの密度および弾性率を正確に予測できるか？
• RQ2 物理に基づいた記述子は、酸化物ガラスにおける弾性率および密度を支配する原子レベルのメカニズムをどの程度適切に捉えているか？
• RQ3 GBM-LASSOモデルは、訓練データセットの外側にまで一般化できるか。特に、五成分以上を含む高次ガラス系の特性をどの程度正確に予測できるか？
• RQ4 多様なガラス組成について、シミュレーションおよび実験データと比較した場合、モデルの予測精度はどの程度か？

主な発見

• GBM-LASSOモデルは、二成分および三成分ガラスに限らず、広範なマルチコンponentなSiO2ベースのガラスにおいて、密度および弾性率の両方について高い予測精度を達成している。
• モデルは、二成分および三成分組成での訓練にもかかわらず、k-成分系（k ≥ 5）に対しても効果的に一般化可能であり、外挿能力が顕著に高いことが示された。
• 物理に基づいた記述子は、原子間結合および構造的秩序の根本的効果を符号化することで、モデル性能を顕著に向上させた。
• シミュレーションおよび実験データとの検証により、モデルの信頼性が確認され、密度および弾性率の両方において予測誤差が常に5%未満に抑えられている。
• 本フレームワークにより、10万を超えるガラス組成の効率的スクリーニングが可能となり、材料設計のための包括的な組成-性質データベースが構築された。
• 本研究では、物理的知見を組み込んだ特徴を有する機械学習が、複雑な酸化物ガラス系において、経験的モデルの限界を克服できることを示した。