[論文レビュー] Predicting magnetization of ferromagnetic binary Fe alloys from chemical short range order

Van-Truong Tran, Chu‐Chun Fu+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 27, 2019

Magnetic Properties and Applications参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、第一および第二配位殻内の化学的短距離秩序（SRO）およびコバルト濃度と局所磁化モーメントの相関を用いて、強磁性Fe-CoおよびFe-Ni合金の磁化を予測するDFTに基づく解析的モデルを開発した。このモデルは、ランダム固溶体と比較して秩序状態のFe-Co合金における高い磁化を正確に再現し、詳細な原子配列よりも主に局所的コバルト含有量に起因するとする。30–70 at.% Coの範囲で実験データと強い一致を示した。

ABSTRACT

Among the ferromagnetic binary alloys, body centered cubic (bcc) Fe-Co is the one showing the highest magnetization. It is known experimentally that ordered Fe-Co structures show a larger magnetization than the random solid solutions with the same Co content. In this work, based on density functional theory (DFT) studies, we aim at a quantitative prediction of this feature, and point out the role of the orbital magnetic moments. Then, we introduce a DFT-based analytical model correlating local magnetic moments and chemical compositions for Co concentrations ranging from 0 to 70 at.%. It is also extended to predict the global magnetization of both ordered and disordered structures at given concentration and chemical short range orders. The latter model is particularly useful for interpreting experimental data. Based on these models, we note that the local magnetic moment of a Fe atom is mainly dictated by the Co concentration in its first two neighbor shells. The detailed local arrangement of the Co atoms has a minor effect. These simple models can fully reproduce the difference in magnetization between the ordered and disordered Fe-Co alloys between 30% and 70% Co, in good agreement with experimental data. Finally, we show that a similar model can be established for another bcc binary Fe alloy, the Fe-Ni, also presenting ferromagnetic interactions between atoms.

研究の動機と目的

• 異なるコバルト濃度を有する秩序状態と無秩序状態のFe-Co合金間の磁化差を定量的に予測すること。
• 特に局所的化学的環境が、強磁性Feを主体とする二元合金における局所磁化モーメントを支配する主な構造的要因であるかどうかを特定すること。
• 局所的組成および短距離秩序を全磁化と結びつける密度汎関数理論（DFT）に基づく汎用的解析モデルを構築すること。
• モデルをFe-Ni合金へ拡張し、体心立方（bcc）強磁性系全体への適用可能性を検証すること。

提案手法

• 0〜70 at.%のコバルト濃度の範囲で、Fe-CoおよびFe-Ni合金における局所磁化モーメントおよび軌道的寄与を計算するために、密度汎関数理論（DFT）計算を用いた。
• 各鉄原子の第一および第二配位殻内に存在するコバルト原子の数に基づいて、局所磁化モーメントモデルを導出した。
• 原子配列を二次的要因として扱い、局所磁化モーメントの平均値と第一および第二殻内の全コバルト濃度との相関をとった。
• DFTデータとの一致を確認し、無秩序固溶体および秩序超構造の両方における全磁化を予測するためにモデルを拡張した。
• この手法を体心立方（bcc）Feを主体とする強磁性系への一般化を試み、他のbcc強磁性系への適用可能性を検証した。
• 磁化傾向のずれを説明するために、軌道的磁化モーメントを明示的に取り入れた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 化学的短距離秩序は、Fe-Co合金の磁化にどのように寄与するか？
• RQ2 第一および第二配位殻内の局所的コバルト濃度は、鉄原子の局所磁化モーメントにどのように影響するか？
• RQ3 同じコバルト含有量を有する場合、なぜ秩序状態のFe-Co構造がランダム固溶体よりも高い磁化を示すのか？
• RQ4 局所的組成に基づく単純な解析的モデルは、秩序状態および無秩序状態の両方におけるFeベース合金の全磁化を正確に予測できるか？
• RQ5 このモデルは、Fe-Niのような他の体心立方（bcc）強磁性二元合金へどの程度一般化可能か？

主な発見

• 鉄原子の局所磁化モーメントは、主に第一および第二配位殻内に存在するコバルト原子の総数によって決定され、詳細な原子配列の影響はわずかである。
• 本モデルは、実験的に観測された、30–70 at.% Coの範囲における秩序状態のFe-Co合金の磁化がランダム固溶体よりも高いことの正確な再現に成功し、定量的整合性を示した。
• 軌道的磁化モーメントは全体の磁化に顕著な寄与を示し、モデルの予測フレームワークに適切に組み込まれた。
• 本モデルの磁化予測精度は、無秩序構造および秩序構造の両方で維持されており、実験データの解釈に有効であることが裏付けられた。
• 同様のモデリング手法はFe-Ni合金に対しても成功裏に拡張され、他の体心立方（bcc）強磁性二元系への汎用性が確認された。
• 本研究では、複雑な構造列挙を回避するため、単純な組成ベースの局所モデルによって化学的短距離秩序効果を捕捉可能であることが示された。