[論文レビュー] Prediction of group IV-V hexagonal binary monolayers: electronic, optical, thermoelectric, and photocatalysis properties

Mohammad Ali Mohebpour, Shobair Mohammadi Mozvashi+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 21, 2020

2D Materials and Applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ab-initio計算を用いて、8種類の安定した水素化された群IV-V族二元単層（Si2YおよびGe2Y、Y = P, As, Sb, Bi）を予測し、広いバンドギャップ、チューナブルな電子的性質、強力な可視光吸収、線形二色性、高いキャリア移動度、および光分解触媒に適したバンド端を明らかにした。主な貢献は、次世代のオプトエレクトロニクス、熱電素子、太陽燃料生成に向けた有望な2次元材料の同定にある。

ABSTRACT

Group IV and V monolayers are very crucial 2D materials for their high carrier mobilities, tunable band gaps, and optical linear dichroism. Very recently, a novel group IV-V binary compound, Sn2Bi, has been synthesized on silicon substrate, and has shown very interesting electronic and thermoelectric properties. Further investigations show that show that the monolayer would be stable in freestanding form by hydrogenation. Inspired by this, by means of ab-initio calculations, we systematically predict and investigate eight counterparts of Sn2Bi, namely Si2P, Si2As, Si2Sb, Si2Bi, Ge2P, Ge2As, Ge2Sb, and Ge2Bi. The cohesive energies, phonon dispersions, and AIMD calculations show that, similar to Sn2Bi, all of these freestanding monolayers are stable when they are hydrogenated. These hydrogenated monolayers are semiconductors with wide band gaps, which are favorable for opto-electronic purposes. The Si2Y and Ge2Y structures possess indirect and direct band gaps, respectively. They represent very interesting optical characteristics, such as good absorption in the visible region and linear dichroism, which are crucial for solar cell and beam-splitting devices, respectively. Moreover, the Ge2P and Si2Sb monolayers are promising for highspeed nano-electronic devices, because of their high carrier mobility, whereas Si2Bi, Ge2P, and Si2As monolayers are suitable candidates for thermoelectricity. Finally, the Si2Sb and Si2Bi monolayers have suitable band gaps and band edge positions for photocatalytic water splitting. Summarily, our investigations offer very interesting and promising properties for this family of binary compounds. We hope that our predictions open ways to new experimental studies and fabrication of suitable 2D materials for next generation opto-electronic, thermoelectric, and photocatalytic devices.

研究の動機と目的

• 最近合成されたSn2Biを超える、安定したフレークスタンド状態の群IV-V族二元単層を同定すること。
• 予測された8種類の単層化合物（Si2P、Si2Asなど）の構造的、電子的、光学的、熱電的性質を調査すること。
• それらのオプトエレクトロニクス的、熱電的、光分解触媒的応用の可能性を評価すること。
• 水素化がこれらの単層をフレークスタンド状態で安定化させる役割を特定すること。
• 新規2次元材料の実験的合成に向けた包括的な材料設計ロードマップを提供すること。

提案手法

• 構造的・エネルギー的解析の正確な評価のため、ファンデルワールス補正を施した密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 予測された単層の熱力学的安定性を評価するため、解離エネルギーを計算した。
• 動的安定性を確認するため、フォノン分散関数の計算を実施した。
• 室温での熱安定性を検証するため、ab initio分子動力学（AIMD）シミュレーションを実行した。
• 直接／間接バンドギャップおよびキャリア有効質量の決定のため、電子バンド構造を分析した。
• 可視光領域における吸収スペクトルおよび線形二色性を含む光学的性質を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 水素化処理を施した後、どの群IV-V族二元単層がフレークスタンド状態で熱力学的および動的安定性を示すか？
• RQ2 これらの単層の電子的バンド構造および有効質量は何か？ また、それらはキャリア移動度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 異なる組成において、可視光吸収および線形二色性といった光学的性質はどのように比較されるか？
• RQ4 どの単層が効率的な光分解触媒による水の分解に適したバンド端位置を有するか？
• RQ5 どの材料が望ましい電子的および輸送特性のおかげで高い熱電性能を示すか？

主な発見

• Si2P、Si2As、Si2Sb、Si2Bi、Ge2P、Ge2As、Ge2Sb、Ge2Biの8種類すべての水素化単層が、解離エネルギー、フォノン分散、AIMD計算によって、熱力学的および動的安定性を確認した。
• Si2Y化合物は間接バンドギャップを示すが、Ge2Y化合物は直接バンドギャップを示し、両者ともオプトエレクトロニクス用途に適した広いバンドギャップを有する。
• Ge2PおよびSi2Sb単層は高いキャリア移動度を示しており、高速なナノエレクトロニクス素子への強い可能性を示している。
• Si2Bi、Ge2P、およびSi2As単層は、望ましい電子輸送特性のおかげで、有望な熱電性能を示している。
• Si2SbおよびSi2Bi単層は、可視光下での効率的な光分解触媒による水の分解に適した適切なバンド端位置とバンドギャップを有する。
• これらの単層は強力な可視光吸収および顕著な線形二色性を示しており、太陽電池およびビーム分離デバイスに最適である。