[論文レビュー] Preparation of carbon nanotubes from graphite powder at room temperature

D. W. Lee, Jiwon Seo|arXiv (Cornell University)|Jul 7, 2010

Carbon Nanotubes in Composites参考文献 16被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、硝酸、硫酸、塩素酸カリウムの混合液を用いて、グラファイト粉末から室温で低コストの化学的手法により多層カーボンナノチューブ（CNT）を合成する方法を提示する。70 °Cで24時間加熱し、3日間の熟成を経て、ろ過と乾燥により浮遊する炭素ナノ構造体を分離した。その構造は結晶性で多層CNTバンドルであり、直径は約14.6 nm、ねじれ構造の端縁を有することが確認された。

ABSTRACT

We develop a new chemical route to prepare carbon nanotubes at room temperature. Graphite powder is immersed in a mixed solution of nitric and sulfuric acid with potassium chlorate. After heating the solution up to 70°C and leaving them in the air for 3 days, we obtained carbon nanotube bundles. This process could provide an easy and inexpensive method for the preparation of carbon nanotubes.

研究の動機と目的

• 高温・高圧を要する従来のCNT合成法に代わる低コスト・低温代替法の開発。
• 産業応用に適したスケーラブルで安価なカーボンナノチューブの生産を可能にする。
• 基板支援成長や高エネルギープロセスを用いずに、化学的酸化によってCNTを形成できるかの可能性の探求。
• 反応生成物の選択的ろ過により、溶液中に生成したCNTを分離・同定する。

提案手法

• 濃硝酸（25 mL）と発煙硫酸（50 mL）の混合液に、30分間かけてグラファイト粉末（5.0 g、純度99.995%、45 µm）をゆっくりと加えた。
• 混合液をアイスバスで5 °Cに冷却し、30分間かけてゆっくりと撹拌しながら塩化カリウム（KClO3）25.0 gを加えた。
• 反応混合液を70 °Cに加熱し、24時間その温度を維持した後、室温で3日間放置した。
• 反応生成物を脱イオン水に移し替え、浮遊する炭素材料をろ過で回収した。このプロセスを4回繰り返し、CNT含有量を高めた。
• 最終生成物を乾燥し、200 keVで走査型電子顕微鏡（SEM）および透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて同定した。
• 電子回折を用いて結晶性および端縁構造を分析し、ねじれ構造の特徴が特定された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 70 °C未満の温度で、高圧を要せずしてカーボンナノチューブを合成できるか？
• RQ2 浮力とろ過に基づいて、グラファイト酸化混合液からCNTを選択的に分離できるか？
• RQ3 得られたCNTの構造的特徴（例：直径、層数、結晶性）は何か？
• RQ4 電子回折により確認されたように、合成されたCNTに明確な結晶学的配向（例：ねじれ端縁）が存在するか？
• RQ5 この化学的手法により、CVDやアーク放電法で得られるCNTと同等の特性を持つCNTを、低コストで得られるか？

主な発見

• TEM像で多層CNTバンドルの直径17.01 nmが明確に観察され、CNTの生成に成功したことが示された。
• 別領域に直径14.6 nmの第二のCNTバンドルが同定され、明確な寸法を有するナノチューブの安定的合成が確認された。
• 電子回折パターンにはリングとスポットの両方が観察され、CNT中に結晶性相とアモルファス相が共存していることが示された。
• 回折パターンは単一グラファイト結晶の(001)回転軸と一致しており、高い結晶性と構造的秩序が示唆された。
• 文献に掲載された基準パターンとの比較により、CNTがねじれ構造の端縁を有することが確認された。
• TEM像に矢印で示された歪みを受けても変形が回復する様子から、CNTが機械的柔軟性を示していることが裏付けられた。