[論文レビュー] Pressure dependence of the magic twist angle in graphene superlattices

Stephen Carr, Shiang Fang+2 more|DSpace@MIT (Massachusetts Institute of Technology)|Jun 13, 2018

Graphene research and applications被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論と最大局在化Wannier関数を用いて、ねじれ二層グラフェンにおける一軸圧力が、層間距離を減少させ、層間結合を強化し、フラットバンドを生成するのに必要な魔法のねじれ角度を増大させることを示した。主な結果は、魔法の角度が圧力に依存してシフトすることであり、モアレ超格子周期の機械的制御により、電子相関をチューニング可能にする。

ABSTRACT

The recently demonstrated unconventional superconductivity in twisted bilayer graphene (tBLG) opens the possibility for interesting applications of two-dimensional layers that involve correlated electron states. Here we explore the possibility of modifying electronic correlations by the application of uniaxial pressure on the weakly interacting layers, which results in increased interlayer coupling and a modification of the magic angle value and associated density of states. Our findings are based on first-principles calculations that accurately describe the height-dependent interlayer coupling through the combined use of Density Functional Theory and Maximally localized Wannier functions. We obtain the relationship between twist angle and external pressure for the magic angle flat bands of tBLG. This may provide a convenient method to tune electron correlations by controlling the length scale of the superlattice.

研究の動機と目的

• 外部の一軸圧力がねじれ二層グラフェン（tBLG）の電子構造に与える影響を調査すること。
• フラットバンドがフェルミエネルギー近くに現れる魔法のねじれ角度の圧力依存性を特定すること。
• 圧力下での低エネルギー準位構造を形作る層間結合および原子の緩和の役割を定量化すること。
• 機械的圧力による電子相関のチューニングのための理論的枠組みを提供すること。

提案手法

• 層間相互作用を圧力下でモデル化するために、ファンデルワールス補正を施した第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を用いた。
• DFTデータからab-initioタイト結合ハミルトニアンを導出するために、最大局在化Wannier関数を用いた。
• 圧力に起因する層間距離の変化をε = 1 − (d/d₀)でパラメータ化した。ここでd₀ = 3.35 Åは圧力ゼロ時の値である。
• DFTで得られた圧力対層間距離データに、P = A(e⁻ᴮε − 1)（A = 5.73 GPa、B = 9.54）の関数形をフィッティングした。
• 10個の層間結合パラメータの圧力依存性を二次関数フィッティングでモデル化し、主なスケーリングパラメータとしてλ₀、λ₃、λ₆を用いた。
• 原子の緩和効果は、一般化されたスタッキング故障エネルギーに基づく連続体モデルを用いて、層間結合を動的に更新することで組み込んだ。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 一軸圧力は、ねじれ二層グラフェンにおける魔法のねじれ角度にどのように影響するか？
• RQ2 適用圧力とtBLGにおける層間結合強度との間の定量的関係は何か？
• RQ3 原子の緩和は、圧力下におけるtBLGの低エネルギーバンド構造にどのように影響するか？
• RQ4 圧力チューニングは、超伝導を含む電子相関効果をどの程度強化するか？
• RQ5 ab-initio手法を用いて、魔法のねじれ角度の圧力依存的シフトを正確に予測できるか？

主な発見

• 外部圧力はtBLGにおける層間結合を強化し、圧力-距離関係はP = 5.73(e⁻⁹.⁵⁴ε − 1) GPaで良好に記述される。
• 魔法のねじれ角度は圧力に伴い増大し、圧縮下ではフラットバンドを達成するためのより高いねじれ角度が必要であることを示している。
• 主な層間結合パラメータλ₀は圧縮に伴い二次関数的に増加し、魔法の角度のシフトを支配する圧力依存性が顕著である。
• 圧力下での原子緩和により、魔法のねじれ角度近傍の単粒子ギャップが約50 meVに増大し、実験的観測と良好に一致する。
• 緩和効果はバンド分散およびギャップ構造を顕著に変化させ、特に1°近辺のねじれ角度でその重要性が顕著になる。
• 高次結合パラメータ（例：λ₃、λ₆）および角度依存性を組み込むことで、数値結果との一致が向上し、主なλ₀パラメータに対して8%の補正が必要となる。