[論文レビュー] Probing spin correlations using angle-resolved photoemission in a coupled metallic/Mott insulator system

Veronika Sunko, Federico Mazzola+17 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 41被引用数 39

ひとこと要約

本研究では、通常は非磁性である角度分解光電子分光法（ARPES）が、PdCrO2というKondo結合系において、統合されたスピン・チャージ励起をプローブすることで、スピン相関を検出できることを示した。金属的Pd層とスピンS=3/2のモット絶縁体的CrO2層との結合によって生じるスペクトル特徴は、Crに起因するもので、約1 eVにわたってエネルギーに依存しない強度を示し、これは下ラッガー準位帯と特定された。非磁性プローブにおいても強い磁気感受性が示された。

ABSTRACT

A nearly free electron metal and a Mott insulating state can be thought of as opposite ends of the spectrum of possibilities for the motion of electrons in a solid. Understanding their interaction lies at the heart of the correlated electron problem. In the magnetic oxide metal PdCrO2, nearly free and Mott-localized electrons exist in alternating layers, forming natural heterostructures. Using angle-resolved photoemission spectroscopy, quantitatively supported by a strong coupling analysis, we show that the coupling between these layers leads to an “intertwined” excitation that is a convolution of the charge spectrum of the metallic layer and the spin susceptibility of the Mott layer. Our findings establish PdCrO2 as a model system in which to probe Kondo lattice physics and also open new routes to use the a priori nonmagnetic probe of photoemission to gain insights into the spin susceptibility of correlated electron materials.

研究の動機と目的

• 金属的およびモット絶縁体的層が自然に積層した構造におけるスピン・チャージもつれを調査すること。
• 角度分解光電子分光法が、相関電子系におけるスピン相関を検出できるかどうかを明らかにすること。
• PdCrO2をKondo格子物理学およびモット金属結合のモデル系として確立すること。
• ARPESが静的磁性秩序に依存せずに動的スピン感受率をプローブする可能性を検討すること。

提案手法

• Cr L2,3端で共鳴をとらえることで、Cr由来のスペクトル強度を増幅するソフトX線ARPESを実施した。
• 共鳴条件（581.7 eV）と非共鳴条件（578 eV）のスペクトルを比較し、Crの特徴を分離した。
• 運動量分布曲線およびエネルギー分布曲線を用いて、金属的バンド（IMB）および下ラッガー準位帯（ILHB）のスペクトル強度を抽出した。
• ILHB強度をCr L2,3X線吸収スペクトルと照合し、Cr由来であることを確認した。
• 強結合解析およびDFT+DMFT計算を用いてARPESデータを解釈した。
• 運動量空間におけるスペクトルレプリカを分析し、Kondo結合の起源を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 内在的に磁性反応を持たない系において、角度分解光電子分光法はスピン相関を検出可能か？
• RQ2 PdCrO2においてフェルミ準位近くに観測されたエネルギーに依存しない、Crに起因するスペクトル強度の起源は何か？
• RQ3 PdCrO2における金属的層とモット絶縁体的層との結合が、どのように統合されたスピン・チャージ励起を生じるか？
• RQ4 ARPESは、磁性プローブに依存せずに、モット絶縁体におけるスピン感受率をどの程度までプローブできるか？
• RQ5 観測されたスペクトル特徴は、従来のバンドフォールディングではなく、Kondo結合によって説明可能か？

主な発見

• フェルミ準位から約2 eV下の広がりのあるスペクトル強度で、Crに起因しエネルギーに依存しないものとして、モット絶縁体の下ラッガー準位帯と特定された。
• この特徴の強度（ILHB）はCr L2,3X線吸収スペクトルと一致し、Cr由来であることが確認された。
• 金属的Pd由来のバンドには共鳴増幅が認められず、Pd由来の特徴とそのスペクトル強度の変化が無視できるほど小さいことが確認された。
• フェルミ準位付近に観測された金属的バンドのスペクトルレプリカ（1 eV以上にわたる広がり）は、磁性バンドフォールディングではなく、Kondo結合に起因するとされた。
• 観測されたスペクトル強度は磁性ゾーン境界から離れて抑制されないため、標準的なバンドフォールディングの予測とは矛盾する。
• 本研究の結果により、ARPESがKondo結合を通じてモット絶縁体におけるスピン相関を検出でき、非磁性プローブによるスピン感受率の測定が可能であることが確立された。