[論文レビュー] Properties of single-layer graphene doped by nitrogen with different concentrations

Zongguo Wang, Shaojing Qin+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 28, 2013

Graphene research and applications参考文献 1被引用数 16

ひとこと要約

本研究では、HSE06ハイブリッド関数を用いたスピン極性DFTを用いて、単層グラフェンにおける窒素ドーピング効果を調査し、特定のドーパント配置によるサブラティス対称性の破壊がスピン極性状態および磁化モーメントを誘発することを明らかにした。主な発見として、2×2超格子に2つの窒素原子がドープされた系では1.0 eVのバンドギャップとスピン極性を示すが、N–N間隔が大きくまたは対称的なパラ配置にある場合には磁化モーメントが消失する。これは、サブラティス対称性の破壊が磁性を誘発する上で極めて重要であることを示している。

ABSTRACT

Graphene has vast promising applications on the nanoelectronics and spintronics because of its unique magnetic and electronic properties. Making use of an ab initio spin-polarized density functional theory, implemented by the method of Heyd-Scuseria-Ernzerhof 06(HSE06) hybrid functional, the properties of nitrogen substitutional dopants in semi-metal monolayer graphene were investigated. We found from our calculation, that introducing nitrogen doping would possibly break energy degeneracy with respect to spin(spin symmetry breaking) at some doping concentrations with proper dopant configurations. The spin symmetry breaking would cause spin-polarized effects, which induce magnetic response in graphene. This paper systematically analyzed the dependence of magnetic moments and band gaps in graphene on doping concentrations of nitrogen atoms, as well as dopant configurations.

研究の動機と目的

• 単層グラフェンの磁気的および電子的性質に及ぼす窒素ドーピング濃度および配置の影響を調査すること。
• 窒素ドーピングがグラフェンにスピン極性および磁化モーメントを誘発する条件を特定すること。
• サブラティス対称性の破壊がスピン極性状態およびバンドギャップ工学を可能にする役割を調査すること。
• さまざまな超格子サイズおよびドーパント配置における生成エネルギー、磁化モーメント、バンドギャップの系統的分析を提供すること。

提案手法

• 正確なバンドギャップおよび磁化モーメント計算のため、HSE06ハイブリッド関数を用いた第一原理的スピン極性密度汎関数理論（DFT）。
• ペイロード補正波関数（PAW）ポテンシャルおよびPBE-GGA交換相関関数を用いたビエナ・アビ・シミュレーション・パッケージ（VASP）の使用。
• 異なる窒素ドーピング濃度および配置をモデル化するため、2×2、3×3、4×4、5×5、および4×6超格子の採用。
• 幾何最適化およびエネルギー計算の収束のため、kポイントメッシュ（4×4×1および7×7×1）および400 eVの平面波カットオフの適用。
• N–N間隔およびサブラティス位置（例：A1B1、A1A3、A2B2）の異なる条件における生成エネルギーおよび磁化モーメントの系統的計算。
• 窒素と隣接する炭素原子間のスピン結合挙動（FM/AFM）およびRKKY様の結合効果の分析。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのドーピング濃度および配置において、窒素ドーピングが単層グラフェンにスピン極性および磁化モーメントを誘発するか？
• RQ2 窒素ドーパント間の距離が、グラフェンにおける磁化モーメントおよび生成エネルギーにどのように影響するか？
• RQ3 サブラティス対称性の破壊が、スピン対称性の破壊および磁気的応答を可能にする役割は何か？
• RQ4 異なる超格子サイズおよびドーパント配置は、窒素ドープグラフェンのバンドギャップおよび電子的性質（n型またはp型）にどのように影響するか？
• RQ5 なぜ特定の配置（例：パラ位置）では、窒素ドーピングが存在しても磁性を誘発しないのか？

主な発見

• パラ位置に2つの窒素原子がドープされた2×2超格子では、1.0 eVのバンドギャップを示し、スピン極性を示す。これはシリコンに類似した電子的構造に似ている。
• パラ位置に2つの窒素原子がドープされた4×4超格子では、バンドギャップが0.23 eVである。これは、超格子サイズおよび配置によるバンドギャップの調整可能性を示している。
• 4×4超格子にパラ位置に4つの窒素原子がドープされた場合にもバンドギャップが開く。これは、対称的ドーピングがバンドギャップ形成に寄与することを確認している。
• 窒素原子が大きな距離（例：6×4超格子における3a）で分離されている場合、磁化モーメントが消失する。これは、長距離N–N分離が磁性を抑制することを示している。
• どの超格子サイズにおいても、パラ位置に2つの窒素原子が配置された配置では、スピン極性が存在しない。これは、サブラティス対称性が保たれているためである。
• サブラティス対称性の破壊が、スピン対称性の破壊を可能にし、窒素ドープグラフェンにおけるスピン極性状態および磁気的応答を可能にする主要なメカニズムであると特定された。