[論文レビュー] Pulsed polarisation for robust DNP

Ilai Schwartz, Jochen Scheuer+9 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2017

Atomic and Subatomic Physics Research被引用数 30

ひとこと要約

本稿では、調整されたパルスシーケンスを用いてハミルトニアンを設計することにより、ダイヤモンド中の窒素空孔（NV）中心における高速かつロバストな動的核スピン極化（DNP）を可能にする、PulsePolと呼ばれるパルス極性プロトコルを紹介する。この手法は、マイクロ波出力および周波数のずれの誤差に対しても、効率的な核スピン極化を実現し、実験的検証により高い極化転送忠実度と多様な条件下でのロバスト性を示している。

ABSTRACT

Dynamical nuclear polarisation (DNP) is an important technique that uses polarisation transfer from electron to nuclear spins to achieve nuclear hyperpolarisation. As the electron spin of the nitrogen vacancy (NV) centres in diamond can be optically initialised nearly perfectly even at room temperature and ambient conditions, new opportunities become possible by the combination of efficient DNP with optically polarised NV centres. Among such applications are nanoscale nuclear magnetic resonance spectroscopy of liquids, hyperpolarised nanodiamonds as MRI contrast agents as well as the initialisation of nuclear spin based diamond quantum simulators. Current realisations of DNP perform the polarisation transfer by achieving energetic resonance between electrons and nuclei via carefully tuned microwave fields or by using quasi-adiabatic sweep-based schemes across resonance points. The former limits robustness against control errors while the latter limits polarisation rates, making the realisation of the applications extremely challenging. Here we introduce the concept of Hamiltonian engineering by pulse sequences and use it for the systematic design of polarisation sequences that are simultaneously robust and fast. We derive sequences theoretically and demonstrate experimentally that they are capable of efficient polarisation transfer from an optically polarised nitrogen-vacancy centre in diamond to the surrounding $^{13}$C nuclear spin bath even in the presence of control errors, making it an ideal tool for the realisation of the above NV centre based applications.

研究の動機と目的

• ダイヤモンド中のNV中心における動的核スピン極化（DNP）プロトコルにおいて、速度とロバスト性のトレードオフを克服すること。
• マイクロ波出力の変動、周波数のずれ、磁場の不均一性に対しても高い極化転送効率を維持できるDNPシーケンスの開発。
• ナノスケールNMR、ヘテロポラライズドMRI対比剤、核スピンを用いた量子シミュレータなど、実用的応用の実現。
• ハミルトニアン工学を用いたパルスシーケンス設計が、高速極化と実験的不確実要因への耐性の両方を達成できることの実証。

提案手法

• PulsePolプロトコルは、短いパルスと長時間の待機時間を交互に配置することで、有効ハミルトニアンを設計し、複数サイクルにわたるコherentな極化転送を可能にする。
• パルス間の間隔中に電子-核スピン相互作用を動的に再フォーカスすることで、広帯域にわたるスペクトル範囲で共鳴条件を維持するように設計されている。
• 極化転送がパルス中ではなく、パルス間の待機期間中に時間的に蓄積されることに着目し、その特徴を活用している。
• 実験的に2段階のシーケンスとして実装されている：まずPulsePolが50サイクルにわたり核スピンバーストを|↑⟩状態に極化し、その後標準的なNOVELシーケンスで|↓↓↓…⟩状態に完全極化させる。
• ロバスト性の評価には、マイクロ波駆動周波数とNV遷移周波数の間の制御されたずれΔを導入し、ラビ周波数は±5%以内に安定化させた。
• PulsePol下でのエンタングルメントおよび極化ダイナミクスをモデル化するため、表面NVエンsemblesと拡散スピンの相互作用をテンソルネットワーク法（TEBD）を用いて数値シミュレーションした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 マイクロ波出力および周波数のずれの誤差に対して、高速かつロバストなパルスDNPプロトコルを設計可能か？
• RQ2 パルスシーケンスによるハミルトニアン工学は、NV中心を用いたDNPにおける極化転送効率をどの程度向上できるか？
• RQ3 磁場の不均一性やNV共鳴周波数の分散が生じる現実的な実験条件下で、PulsePolシーケンスはどの程度の性能を示すか？
• RQ4 弱いハイパーフィン結合や低濃度の電子スピンを有する系、例えば表面NV中心と拡散分子が相互作用する系に対しても、PulsePolプロトコルを拡張可能か？
• RQ5 パルス間の待機時間が、コherentな極化蓄積とロバスト性を実現するために果たす役割は何か？

主な発見

• PulsePolシーケンスは、ラビ周波数に±5%の変動や顕著なずれが生じても、依然として効率的な核スピン極化転送を達成し、高いロバスト性を示した。
• 実験結果から、ずれが生じる条件下でも、PulsePolの極化転送効率は標準的なISEおよびNOVELプロトコルを上回っていることが確認された。
• 再極化フェーズにおける核スピン極化信号の飽和曲線から、曲線下面積（極化の指標）がPulsePolで最大値を示し、高い転送効率が裏付けられた。
• TEBDアルゴリズムを用いたシミュレーションにより、PulsePol下ではエンタングルメントの成長が制限されていることが確認され、拡散スピンを有する表面NV系の効率的シミュレーションが可能となった。
• ハイパーフィン分裂やgテンソルの異方性による電子スペクトル線幅の拡大に対しても、この手法はロバストであるため、実世界のNV中心における不均一性広がりに対しても適している。
• NV共鳴周波数の広範な分散（標準偏差±20 MHz）に対しても、高い性能を維持しており、アンサンブルベースの応用に適していることが示された。